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汉堡大学、福州大学AFM：实验合成单层Si2Te2半导体薄膜

时间：2022-10-01 来源： 浏览：

汉堡大学、福州大学AFM：实验合成单层Si2Te2半导体薄膜

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#半导体薄膜 2 个
#单层Si2Te2 1 个
#二维材料 23 个
#晶格常数 1 个
#带隙 1 个

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论文 第一作者：黄筱淳，熊锐
通讯作者：黄筱淳，萨百晟， Jens Wiebe ， Roland Wiesendanger
通讯单位：德国汉堡大学，福州大学

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实验合成 具有 原子级 厚度的大规模均匀半导体薄膜对于 发展新 一代 电子 器件具有重要 的 意义。特别是考虑到与 当前 先进的半导体技术的兼容性， Si 基单层晶体 材料 特别受关注。 该工作 报告了在半导体 Sb 2 Te 3 薄膜衬底上成功外延生长了单层 Si 2 Te 2 薄膜 。扫描隧道显微镜的结果 显示了 实验上获得的 覆盖率高达 95% 的高质量 的单层 Si 2 Te 2 薄膜。 X 射线光电子能谱证实了薄膜中存在的 Si-Te 键。通过扫描隧道 谱与密度泛函理论计算相结合，该工作 证明了 单层 Si 2 Te 2 薄膜 是一种带隙 约 为 370 meV 的半导体 材料 ，该薄膜 的带隙 位于重要的中红外光谱范围内。

研究背景

石墨烯的发现激发了人们对制备 新型二维材料的浓厚兴趣 。它们在 高性能电子和光电子器件 领域具有 巨大的 应用 潜力。迄今为止， 实验上 已经通过各种方法合成了多种单层晶体 材料 ， 例 如六方氮化硼、黑磷、 MoS 2 和其 它 过渡金属二硫属化物。这些原子级 厚度的 晶体的共同点是它们在自然界中都有相应的 体相材料 。 事实上，利用 先进的分子束外延技术， 人们 还可以生长 自然界中不存在的 新 型 的人 造 二维材料 ，进而制备具有奇异物理性质的薄膜 。 典型的例子是实验上成功的制备了 硅烯、锡烯、锑烯和硼烯。
调查研究发现，在庞大的二维材料家族中，能隙处于 0.3 eV 左右的材料却十分稀缺。而 0.3 eV 的能隙却对应于 重要的中红外光谱范围 。因此，寻找能隙在 0.3 eV 左右的二维材料在中红外探测领域具有十分重要的意义。此外，实现 在半导体 / 绝缘基板上外延生长均匀、高覆盖 度 、 单层厚度的二维材料 薄膜 将有力的推动其在实际中的应用 。单层 Si 2 Te 2 （ ML-Si 2 Te 2 ） 是一种人造二维材料 。理论计算结果显示其能带结构随应力变化存在从半导体相 ( 能隙 :0 eV 至 0.4 eV) 到 量子自旋霍尔相 的转变 。这种硅 基 二维材料具有六方晶格 （ P-3ml ） 对称性 和 独特的 Te-Si-Si-Te 堆叠顺序。虽然 单层 Si 2 Te 2 的结构稳定性已通过密度泛函理论（ DFT ） 计算得到证实，但块 体 Si 2 Te 2 在自然界中 并不存在 。因此，实验上制备单层 Si 2 Te 2 薄膜存在着很大的挑战。

图文导读

 
图 1 生长在 Sb 2 Te 3 上单层 Si 2 Te 2 的原子结构模型和形貌
在本工作中，首先使用分子束外延技术 在石墨烯 /4H-SiC(0001) 衬底上 生长了 高质量的 Sb 2 Te 3 薄膜。然后通过共蒸发 Si 和 Te （衬底温度为 185 °C ） 以及后退火 （ 310 °C ） 处理成功的制备了单层 Si 2 Te 2 薄膜。 图 1c 展示了 单层 Si 2 Te 2 薄膜生长在 Sb 2 Te 3 衬底上的 STM 图像 。不难看出， 几乎整个 Sb 2 Te 3 衬底 表面都被连续的 Si 2 Te 2 薄膜覆盖）。具有原子分辨的 STM 图像（ 图 1f ）显示了 Si 2 Te 2 薄膜的三角晶格。通过 STM 图像所获取的 Si 2 Te 2 薄膜的面内的晶格常数以及薄膜的厚度与 DFT 的结果相符合。

 
图 2 Sb 2 Te 3 薄膜和在 Sb 2 Te 3 上外延生长单层 Si 2 Te 2 的 STM 和 XPS 结果
图 2b-c 和 d-f 分别给出了 Sb 2 Te 3 衬底和单层 Si 2 Te 2 / Sb 2 Te 3 的 XPS 测试结果。   对于 Sb 2 Te 3 衬底， Te-4 d 3/2 （ 41.26 eV ） 和 Te-4 d 5/2 （ 39.79 eV ） 以及 Sb-4 d 3/2 （ 33.75 eV ） 和 Sb-4 d 5/2 （ 32.52 eV ） 的结合能与 文献中的结果 一致。在 生长了单层 Si 2 Te 2 之后，仍然可以检测到来自 Sb 2 Te 3 衬底 的 Sb 和 Te 的 XPS 信号 。 这些信号通过它们的峰值位置表现出来， Te-I-4 d 3/2 （ 41.31 eV ） 、 Te-I-4 d 5/2 （ 39.83 eV ）、 Sb-4 d 3/2 （ 33.76 eV ） 和 Sb-4 d 5/2 （ 32.51 eV ） ，如图 2e 、 f 所示。此外，还明确观察到 一个新的 Te-4 d   组分， Te-II-4 d 3/2 （ 41.77 eV ） 和 Te-II-4 d 5/2 （ 40.28 eV ）以及 Si 的峰 。 从而证实了 Si-Te 键 的存在。更重要的是，在 图 2f 中， Sb-4 d 单组分双峰 的峰位没有发生变化，且无劈裂。这表明 Si 2 Te 2 薄膜没有与 Sb 2 Te 3 衬底发生明显的相混合，进一步证明 获得 了高质量的 Si 2 Te 2 薄膜。

 
图 3 单层 Si 2 Te 2 / 厚膜 Sb 2 Te 3 (>15 QL) 薄膜的扫描隧道光谱和 DFT 计算态密度对比
通过将 STS 与 DFT 计算相结合， 从电子结构 的角度进一步证明成功合成了单层 Si 2 Te 2 薄膜。图 3a 是在单层 Si 2 Te 2 膜 和 裸露 的 Sb 2 Te 3 厚膜衬底（ >15QL ） 上测量的 扫描隧道 谱 (d I /d V 谱 ) 。 单层 Si 2 Te 2 （红色曲线）的 d I /d V 谱可以很容易地通过费米能级以下的四个 特征 峰（黑色箭头标记）与 Sb 2 Te 3 （蓝色曲线）的 d I /d V 谱区分开来。如图 3b 所示， 这些特征峰与 DFT 计算 得到的电子态密度曲线中的特征峰相符合 。 需要注意的是， 与 理论计算 相比， 实验上测到的 d I /d V 谱中 的峰值位置 有一个 整体 的 偏移 。这 是由于 Sb 2 Te 3 衬底 对单层 Si 2 Te 2 薄膜 的 p 型 掺杂效应 所导致 的。 图 3c 、 d 显示了 d I /d V 谱和计算的 电子态密度 的 在费米能级附近的 特写。 不难看出，由于受到 Sb 2 Te 3 厚膜衬底电子态的影响，我们并没有观测到单层 Si 2 Te 2 的能隙。

 
图 4 单层 Si 2 Te 2 的带隙以及其随应变变化的相图。
为了更加清晰的表征费米能级附近 Si 2 Te 2 的本征电子结构，制备了单层 Sb 2 Te 3 衬底，并在其上面成功外延生长了单层 Si 2 Te 2  ( 见图 4a) 。 d I /d V 谱证明了单层 Sb 2 Te 3 的 能 隙为 650 meV ， 这与文献中的结果一致 ( 见图 4b,c) 。于此同时，在 Sb 2 Te 3 的 能隙内清晰的测量到了单层 Si 2 Te 2 的 干净的 带隙 (370 meV) 。图 4d 显示了 单层 Si 2 Te 2 的带隙 随 双轴应变 变化 的函数。 在不同应变下，单层 Si 2 Te 2 拥有 三个不同的相， 分别为 金属相、 拓扑绝缘体 相和半导体相。 本文中 在 Sb 2 Te 3 上生长的 单层 Si 2 Te 2 薄膜处于 半导体 相区间 ( 见 图中用红色箭头 ) 。图 4e 给出了单层 Si 2 Te 2   薄膜和 单层 Sb 2 Te 3 衬底之间 带隙的实空间分布 。 不难看出，在 远离阶梯边缘 处 ， Si 2 Te 2 薄膜内不同位置的导带边缘和价带边缘的位置相同，表明 单层 Si 2 Te 2 薄膜内的带隙 十分 均匀。在台阶附近，由于局部应变效应，带隙偏离了其固有值。

总结与展望

总之，通过结合 STM/STS 、 XPS 和 DFT 计算， 本文 从表面形态、成分和电子结构方面为在 Sb 2 Te 3 衬底上成功合成 单层 Si 2 Te 2 薄膜提供了令人信服的证据。 并且 明确地展示了在半导体 单层 Sb 2 Te 3 衬底上生长的 单层 Si 2 Te 2 薄膜 拥有约为 370 meV 的 带隙。鉴于 单层 Si 2 Te 2 薄膜的高覆盖率，这种 Si 基二维材料在光电器件的实际应用中具有巨大的潜力。此外， 该 工作为 研究单层 Si 2 Te 2 中 潜在 的 室温 量子自旋霍尔效应打下了重要的基础。通过使用与 free-standing 的 Si 2 Te 2 具有更好晶格匹配度的衬底，人们可以期待在制备出单层 Si 2 Te 2 的量子自旋霍尔相。
该工作以 “ Experimental Realization of Semiconducting Monolayer Si2Te2 Films ” 为题发表在 Adv. Funct. Mater . （ DOI: 10.1002/adfm.202208281 ）上。
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202208281

作者团队简介

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黄筱淳   博士
2018 年获 中国科学院物理研究所理学博士 学位。 自 2018 年以来，先后在德国亚琛工业大学，德国汉堡大学以及荷兰奈梅亨拉德堡德大学 ( 当前 ) 进行博士后研究。目前 主要 研究方向是基于分子束外延生长以及扫描隧道显微镜技术探索新奇二维材料的制备与电子结构表征 。共在 Phys. Rev. X 、 Phys. Rev. Lett. 、 N ature Phys. 、 Adv. Mater.  、 Adv. Funct. Mater. 、 N ano Lett.  、 Phys. Rev. B 等刊物公开发表高水平学术论文 17 篇，被引 5250 余次， H 因子 10 。
萨百晟   校聘教授 / 博导
2008 年获厦门大学学士学位， 2014 年获厦门大学博士学位。 2014 年进入福州大学材料科学与工程学院工作， 2020 年入选福州大学旗山 学者， 2021 年获得福建省自然科学杰出青年基金。主要从事基于人工智能的材料研发及材料自动流程计算与筛选在绿色能源与电子信息材料等方面的应用研究。共在 Phys. Rev. Lett. 、 Adv. Funct. Mater. 、 Laser Photonics Rev. 、 Nanoscale Horiz. 、 J. Mater. Chem. A 、 Chem. Mater. 、 ACS Appl. Mater. Interfaces 、 Nano Research 等刊物公开发表高水平学术论文 130 余篇，被引 3800 余次， H 因子 33 。入选英国皇家化学会 2019 年 Top 1% 高被引作者。

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