华东理工张博威、轩福贞：深度学习助力原子尺度STEM图像的精准分析

原子缺陷和单原子工程是调节低维材料在电子和能源领域性能的重要策略。例如，拥有大量Mo空位的二维（2D）Mo₂TiC₂用于固定单个Pt原子进行析氢反应，其质量活性是商用Pt/C催化剂的40倍。在原子缺陷和单原子的识别过程中，强大的扫描透射电子显微镜（STEM）是必不可少的。基于软件辅助的耗时手动分析在准确性和效率上取决于STEM图像的清晰度，尤其是当需要对数百或数千个原子位点以及大量图像进行定量分析时。然而，由于设备投资、操作员经验、材料在高能电子束下的稳定性、碳污染以及目标和背景之间的对比度等多种因素限制，高清晰度的STEM图像通常不容易在原子尺度上获得。基于上述考虑，开发快速准确的原子图像分析方法以缓解对图像分辨率的依赖势在必行。

近年来，随着深度学习，特别是卷积神经网络（CNN）的发展，新兴的机器学习（ML）已经在图像分析方面展示出强大的潜力，并引起了STEM社区的广泛关注。然而，之前报道的大部分模型均未同时考虑噪声、碳污染和像差对于STEM图像的干扰。最近一些基于深度学习的STEM分析报告显示，当使用模拟STEM图像训练模型来预测实验STEM图像时，准确性显著下降。这是因为用于训练的模拟STEM图像和用于测试的实验STEM图像之间的差异限制了模型的准确性。因此，有必要通过对ML大量的预训练来克服模拟训练和实验测试之间的巨大误差。

在低维材料家族中，二维过渡金属碳化物（MXenes）由于其不稳定性和重度碳污染的特点，很难被STEM表征。为此，华东理工大学团队建立了一个基于U2网络的全卷积通用模型（FCN），用来促进深度学习在实验STEM图像分析中的应用。通过对具有不同噪声水平、高阶像差和碳污染的模拟和实验STEM图像的严格训练，FCN模型在分析实验STEM图方面表现出优异的性能。在低质量的实验STEM图像中，该模型预测不同空位缺陷和单原子的总体准确率高达96.8%和99.4%。这项工作促进了ML在原子图像分析领域的实际应用，不仅满足了准确高效地检测MXene中空位缺陷和单原子浓度和分布的科学需求，而且在其他材料的实验原子图像分析中显示出巨大的深度学习潜力。

图1（a）Ti ₃ C ₂ T _x 中Ti空位缺陷和单原子锚定的形成示意图。（b-e）Ti ₃ C ₂ T _x 中孤立的Ti空位、同层双Ti空位、不同层双Ti空位和Ti空位簇的模拟STEM图像和强度曲线。（f-i） Ni-Ti ₃ C ₂ T _x 和Pd-Ti ₃ C ₂ T _x 的模拟STEM图像和强度曲线。

图2（a-b）用于缺陷识别（左）和单原子识别（右）的输入图像和标签图像示例。（c）用于识别缺陷和单原子的FCN示意图。

图3 （a-c）Ti ₃ C ₂ T _x 、Pd-Ti ₃ C ₂ T _x 和SA Cu/SA-Ti ₃ C ₂ T _x 的实验STEM图像、模拟STEM图像和模型识别结果。（e-f）Ti ₃ C ₂ T _x 、Pd-Ti ₃ C ₂ T _x 和SA Cu/SA-Ti ₃ C ₂ T _x 的局部强度曲线。

图4 （a）FCN模型与手工分析的Ti空位（VTi1、VTi2、VTi3和VTi4）浓度分析。（b）与手工分析相比，该模型对二维Ti ₃ C ₂ T _x 中空位缺陷和单原子的预测精度比较。

张博威 ，华东理工大学教授，主要从事智能传感及制氢装备关键电极组件设计及制造研究。入选上海市海外高层次人才计划，获国家海外优秀自费留学生奖、美国Sigma Xi授予的Zaffarano Prize等重要奖项。近5年以第一/通讯作者在 Advanced Materials, Nano Letters, ACS Energy Letters, Materials Horizons 等SCI期刊发表论文20余篇，其中3篇入选ESI高被引论文，申请/授权专利8项。

轩福贞 ，华东理工大学教授，现任华东理工大学校长。获国家科技进步一等奖1项、二等奖1项，省部级特等奖1项、一等奖4项、二等奖1项，中国石油与化学工业联合会青年科技突出贡献奖。主持完成国家核电重大专项（课题）、国家仪器专项、863计划、国家科技支撑计划、国家自然科学基金等课题。

Chu T, Zhou L, Zhang B, et al. Accurate atomic scanning transmission electron microscopy analysis enabled by deep learning. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6104-1.

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