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刘建军/周遥EES: 计算加实验，证明单原子MoS2中活性位点的动态配位转换促进OER

时间：2022-04-25 来源： 浏览：

刘建军/周遥EES: 计算加实验，证明单原子MoS2中活性位点的动态配位转换促进OER

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化石燃料的快速消耗和日益加剧的温室效应要求可持续发展可再生能源制备碳中和的燃料策略，而水裂解一直被认为是一种很有前途的生产氢燃料的技术打造可持续、清洁的能源基础措施。近年来取得了重大进展已在低成本和活性析氢电催化剂(如MoS 2 和WS 2 )中制备，但高活性和低成本的析氧技术的发展电催化剂仍然面临着巨大的挑战。因此，高度重视设计活性、稳定、低成本的催化剂是一项具有挑战性的任务。
基于此， 中科院上海硅酸盐研究所 刘建军 和 北京理工大学周遥 等提出了一种设计3d-TM-O x (x=3, 6; TM: Transition Metal)单原子催化位点的策略，通过从[TMO 6 ]到[TMO 3 ]的动态配位转换实现对OER的高催化活性。
研究人员通过使用第一性原理计算和分子动力学模拟，预测了单个3d过渡金属原子(3d TM)与六个MoS 2 氧原子共掺杂(3d-TMO 6 @MoS 2 )具有六配位TM(TM=Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe和Co)和三配位TM(TM=Ni、Cu和Zn)结构。
计算表明，随着氧化中间体的接近，这些六配位TMs被诱导转化为四配位结构；动态单原子催化机理导致活性中心的暴露及其特定轨道(A1’)对吸附效应的响应，有利于加强氧化中间体的吸附，提高OER催化活性，对比计算表明TMO 6 @MoS 2 (TM=Mn、Fe和Co)物种的OER电催化活性优于基准IrO 2 。
实验拉曼研究证实FeO 6 @MoS 2 在OER过程中经历了从[TMO 6 ]到[TMO 3 ]的配位转变。当外加电位达到1.45 V时，556 cm -1 处出现中间FeOOH*物种，与DFT计算结果匹配。
相比之下，结构单元[CuO 3 ]在CuO 6 @MoS 2 未显示任何变化，这种结构单元转换的差异使得FeO 6 @MoS 2 和CuO 6 @MoS 2 的OER活动具有明显差异，证实了理论预测。此外，样品FeO 6 @MoS 2 在OER过程中仅需低过电位0.18 V即可达到电流密度10 mA cm -2 并表现出良好极好的稳定性。本研究有助于深入理解过渡金属二卤化物中的单原子催化结构，以及调整单原子位点催化活性的方法。

Dynamic Coordination Transformation of Active Site in Single-Atom MoS 2 Catalyst for Boosted Oxygen Evolution Catalysis. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/d1ee02750f

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