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香港城市大学杨征保教授课题组《Adv. Mater.》：受诺贝尔生理学奖启发 - 范德华剥离生物压电超薄膜

时间：2022-05-04 来源：浏览：

香港城市大学杨征保教授课题组《Adv. Mater.》：受诺贝尔生理学奖启发 - 范德华剥离生物压电超薄膜

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2021 年 10 月揭晓的诺贝尔生理学或医学奖破解了人类的痛觉和触觉奥秘，证实了细胞通过 P iezo1 和 Piezo2 蛋白的机电耦合效应感知压力的的机制。各种机电耦合效应其实广泛存在于生物体中，从氨基酸、多肽、病毒和纤维素等压电生物分子，到骨、羊毛、肌腱、和表皮等压电生物组织。压电生物材料由于压电效应对生物组织的潜在作用，以及其对植入式传感器、致动器和能量采集器的极好适用性而引起了人们的极大关注。然而，由于大规模组装和畴排列小生物分子的高成本和复杂性，对其生物压电性的大部分研究仍处于理论水平。此外，由于压电畴的无序和铁电性的缺乏，生物组织在宏观层面上几乎没有表现出压电特性，这限制了其压电性的检测和应用。

近期， 香港城市大学 杨征保 教授课题组 提出了一种范德华剥离工艺（ vdWE ），利用软生物组织层状结构中微弱的范德华相互作用，通过简单的机械剥离制备厚度达到有效压电畴的超薄薄膜（ 100nm ）。在此基础上，该研究团队对范德华层状小肠粘膜下层（ SIS ）的生物压电性进行了系统研究，首次通过 P FM 定量测定 S IS 的固有压电效应，并阐明了其生物压电性的起源。相关研究成果以“ van der Waals Exfoliation Processed Biopiezoelectric Submucosa Ultrathin Films ” 为题在国际顶刊 Advanced Materials （ I F. 30.8 ）上发表。港城大在读博士生 张卓敏 和 刘世源 为该论文共同第一作者 ，杨征保教授 为论文通讯作者。

小肠粘膜下层（ SIS ）是小肠的中间层，支撑粘膜并将其连接到肌肉层。 S IS 是组织修复和临床前模型中研究最广泛的支架之一。由于其生物相容性和在跨物种移植中无不良反应，它在多用途生物医学应用方面具有巨大潜力。 1968 年， Fukada 在宏观尺度上观察到小肠的直接压电效应。然而，由于 SIS 在宏观层面上的较弱的压电性以及测量技术的局限性，其固有压电效应的实验定量测定及其生物压电性的起源尚未得到证明。杨征保教授团队首先对 S IS 的结构进行了系统性表征，揭示了 S IS 中富含的胶原蛋白具有从亚纳米级氨基酸到微米级纤维的层次结构（图 1 ，图 2 所示）。

图 1. 小肠粘膜下层（ SIS ）的结构表征

图 2. AFM 观察到的 S IS 三维形貌显示胶原蛋白原纤维呈现约 67nm 的 D 周期性

SIS 由胶原纤维交联网络基于弱范德华力作用逐层组装而成。受石墨烯等二维材料加工方法的启发，该团队利用层状 SIS 中的弱范德华相互作用特性，提出了一种制备 SIS 超薄膜的 vdWE 方法。通过 vdWE 方法（重复剥离）制备的 SIS 超薄膜由单层或多层胶原纤维网络组成，厚度薄至 100nm ，为未剥离的原始 SIS 薄膜厚度的近 1 / 800 ( 图 3 所示 ) 。

图 3. SIS 超薄薄膜的制备过程和表征

该团队基于 vdWE 制备的 SIS 超薄膜，进行了定量 PFM 研究，以探测其生物压电性。图 4D 显示了 SIS 超薄膜面外振幅的 PFM 图像，没有表现出明显的压电响应，而图 4 E 中面内振幅的 PFM 图像显示了与胶原纤维一致的压电畴。然而，由于 SIS 厚度和 PFM 深度分辨率的限制，对于未剥离的原始 SIS 中的 PFM 测量，面内信号和面外信号均未显示明显的压电性，这可能会误导得出 SIS 是非压电的结论。为了进一步研究 SIS 薄膜厚度对压电性能的影响并验证 vdWE 技术的有效性，研究人员对不同厚度的 SIS 薄膜进行了压电响应研究。如图 4F 所示， SIS 薄膜的有效压电系数随着薄膜厚度的减小而增大，直至达到饱和水平约 3.3 pm/V 。基于 vdWE 技术，超薄膜的压电响应比未剥离的原始薄膜增加了 20 多倍。这些结果引出了关键问题：为什么 SIS 不表现面外压电？未处理的原始 SIS 不表现压电响应的内在原因是什么？

图 4. SIS 超薄薄膜的 P FM 表征和压电系数测定

为了解答这些问题，研究人员进一步探究了 SIS 的极化方向，通过在基面上以 30 °的步长物理旋转样品，对 SIS 中的面内压电响应进行了角度依赖性研究（图 5 所示）。结果表明，在垂直于薄膜表面的电场作用下， SIS 的压电响应平行于胶原纤维的纵轴。极性方向应平行于原纤维轴，这表明 S IS 的压电系数 d ₁₁ =d ₂₂ 确实为 0 ，且至少有一个剪切系数（ d ₁₅ ， d ₁₄ ）不为 0 。

图 5. SIS 超薄膜的面内压电响应的角度依赖性研究

从以上结果可以得出结论， SIS 由于其平面内极化方向和层状反平行压电畴，很难在较厚的宏观尺度表现出压电性。所提出的 vdWE 方法通过制备 SIS 超薄膜克服了压电性抵消的问题，从而有助于检测其压电性，并使压电生物组织的应用成为可能。此外，研究人员也设计了一个基于悬臂梁振动的生物传感器验证了 S IS 超薄膜压电性的实际应用。 SIS 超薄膜的自然生物相容性、灵活性和压电性使其成为植入式和可穿戴式电子设备中生态友好型机电微器件的理想材料选择。该研究所提出的 vd WE 技术具备简单、绿色环保等特点，符合当前电子设备小型化的发展趋势，并可以拓展应用到各种具有范德华层状结构的生物软组织材料。

该论文的其他作者有潘其其，洪颖，单尧，彭泽华，许晓特，刘秉仁，合作者为港城大物理系助理教授柴愚。

杨征保教授研究团队持续招博士和博士后，感兴趣者可以访问课题组网站并联系。

课题组网站： https://www.cityu.edu.hk/mne/stvl/

原文链接

https://doi.org/10.1002/adma.202200864

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