热催化学术QQ群：741409795单原子催化剂（SACs）引起了催化科学的广泛兴趣。进一步的研究表明，与纳米颗粒催化剂相比，SAC可能具有内在独特的活性和/或选择性。目前，载体的表面工程是设计具有高催化性能和热稳定性的SAC的一种广泛采用的策略。尽管取得了所有这些成就，但作为多相催化的新前沿，SACs在实际反应中的更多不同反应机制有待通过实验和理论计算来探索。众所周知，负载型纳米颗粒(NP)催化剂可以在实际反应中进行结构重构，从而改变反应机理，并提高催化设计的灵活性和可调性。当粒径减小到单原子尺度时，单原子在反应过程中驱动动态表面重建的独特性仍未明确。近日，中国科学院上海应用物理研究所Beien Zhu和中国科学院大连化学物理研究所Bing Yang团队
报道了
Pd
1
-FeO
x
SAC
在长期反向水煤气变换(rWGS)反应过程中的单原子驱动动态渗碳，从而在报告的最高值中产生了出色的活性和CO选择性(>98%)其他铁基催化剂。利用各种原位/非原位表征，包括像差校正扫描透射电子显微镜(AC-STEM)、准原位X射线光电子能谱(XPS)、穆斯堡尔谱和密度泛函理论(DFT)计算，我们首次揭示了在r
WGS
反应过程中，SA促进了低温范围内高活性
Fe
5
C
2碳化物的形成。本文要点要点1. 在这项工作中，我们揭示了SA在实际反应中的意想不到的作用。Pd单原子不仅在初始阶段通过活化表面氧物种来提供单个活性位点，而且它们还促进了
FeO
x表面在长期反应中的动态渗碳，这是普通Fe基催化剂无法实现的。Pd SAs的双重作用导致出色的r
WGS
活性和CO选择性(>98%)，以及在
Fe
3
O
4、
Fe
3
C
和其他Fe基催化剂中最低的活化能垒(27.7 kJ/mol)。要点2. 这种前所未有的渗碳，在低温下产生
Fe
5
C
2相，被证明是由SAs独特地促进的，因此，这使得SACs的催化性能优于NP催化剂。这项工作提高了我们对SACs的理解，并为反应环境下SACs的合理设计提供了新的见解。Du et al., Single-atom-driven dynamic carburization over Pd1–FeOxcatalyst boosting CO2conversion, Chem (2022)DOI：10.1016/j.chempr.2022.08.012https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.08.012催化技术交流微信群加微信群方式：
添加编辑微信
18065920782，备注：姓名-单位-研究方向（无备注请恕不通过），由编辑审核后邀请入群。热催化学术QQ群：741409795光催化学术QQ群：582590624电催化学术QQ群：1025856252均相催化与酶催化QQ群：871976131多孔材料学术QQ群：813094255同步辐射丨球差电镜丨FIB-TEM原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR加急测试李老师 学研汇技术经理158 2732 3927官方网站：www.xueyanhui.com
