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Angew：MOF载体面工程调节Pd选择性加氢

时间：2022-09-30 来源：浏览：

Angew：MOF载体面工程调节Pd选择性加氢

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虽然负载型催化剂的外露载体表面在催化反应中起着至关重要的作用，但这一点通常被人忽视，相关研究还很少。

近日， 中科大江海龙教授 合成了一系列具有 ZIF-8 晶面结构的 ZIF-8 _X @Pd@ZIF-8 复合材料，用于卤代硝基苯的加氢反应。

本文要点

要点1. 通过在无添加剂的情况下将 Zn(NO ₃ ) ₂ 和 2- 甲基咪唑 (2-MIM) 在去离子水中混合来制备在暴露的 (110) 面上具有连接体的菱形十二面体 (RD) ZIF-8( 表示为 ZIF-8 _RD ) 。通过添加十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB) 作为结构导向剂，合成了在暴露的 (100) 面上具有 Zn ²⁺ 节点的立方 ZIF-8 （记为 ZIF-8 _C ）。此外，还可以通过调节 CTAB 的量来获得具有不同比例的暴露 (100) 面和 (110) 面的截短的菱形十二面体 ZIF-8( 表示为 ZIF-8 _TRD ), 其中大约 0.69 和 0.38 的比例分别对应 ZIF-8 _TRD1 和 ZIF-8 _TRD2 。

要点2. 由于界面电子转移增强， ZIF-8 _C @Pd@ZIF-8 中的 Pd 纳米粒子比 ZIF-8 _TRD @Pd@ZIF-8 和 ZIF-8 _RD @Pd@ZIF-8 中的 Pd 纳米颗粒带正电荷更多，这是因为 ZIF-8 _C @Pd@ZIF-8 具有较好的加氢活性和对相应卤代苯胺的高选择性。

要点3. 值得注意的是，负载型 Pd 纳米粒子的电子态主要由 ZIF-8 分子筛的暴露面控制，其中带正电荷的 Pd 中心有利于取代硝基芳烃的优先 -NO ₂ 基团吸附，从而导致对目标产物的高选择性。

这项工作为负载型金属催化剂的电子态调控开辟了一条途径，通过对载体的刻面工程来优化多相催化性能。

Ming-Liang Gao, et al, Facet Engineering of a Metal-Organic Framework Support Modulates the Microenvironment of Pd Nanoparticles for Selective Hydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202211216

https://doi.org/10.1002/anie.202211216

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