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Viewpoint|上海交通大学章俊良教授/沈水云副教授团队：一种极具潜力的制备单原子催化剂策略：电化学沉积

时间：2022-11-01 来源：浏览：

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Viewpoint

Promising approach for preparing metallic single-atom catalysts: electrochemical deposition

Shuiyun SHEN, Lutian ZHAO, Junliang ZHANG*

DOI: 10.1007/s11708-022-0837-5

Fig.1 Development of metallic electrocatalysts

高效电化学转化技术是可再生能源大规模利用的重要支撑。提高发电、电解等电化学转化反应的效率大大依赖于高效电催化剂。金属电催化剂，包括纯金属和合金，归因于其活性d电子，在各种能量转换反应中具有优越的本征活性。在过去的几十年中，金属催化剂颗粒尺寸从块状减小到纳米级，电催化活性也随之显著提升。然而，纳米颗粒表面只有少量的原子层参与反应，导致金属利用率较低。单原子催化剂（SACs）作为一种最大化金属利用率的催化剂种类受到越来越多的关注。不同于纳米颗粒，SAC的活性位点是一个个与载体上的配位环境相互作用的孤立金属原子，因此被认为具有优异的催化活性、稳定性和选择性。

SAC制备的关键在于提高金属单原子（或者活性位点）载量的同时有效避免团聚，揭示其生长机理进至关重要。目前最为常用的是热解法和溶剂热法，但存在各自的局限性。热解法需要在很高温度下进行，高温不可避免地带来原子迁移和团聚问题。溶剂热法采用大分子有机物构成的封端剂实现原子分散性，大分子有机物难以清洗彻底，大大影响了活性位点的性能，也给单原子表征带来困难。单原子生长持续时间短暂使得通过直接观测探知生长机理的目的难以实现。相比之下，电化学方法在SAC的制备上具有显著优势：电化学沉积方式多样、可控且可通过可视的电化学参数调控金属原子的生长密度和生长速率，非常有利于生长机理的探究。

Fig.2 Comparison of traditional preparation methods and electrochemical methods for SAC

揭示电位驱动下的SAC生长机理，是实现SAC制备精确调控的前提，但目前还未被详细研究。作者认为其与适用于纳米颗粒的经典理论存在较大区别。首先，经典的纳米颗粒生长机理通常包含成核与随后的生长过程，所谓的核是由一定数量的原子构成的团簇，但是对于单原子而言，即沉积产物是一个个孤立的原子，并且涉及多位点的同时沉积，生长过程将不尽相同。其次，SAC的制备通常需要在超低浓度前驱体溶液中进行，这也将导致电极过程发生改变。

电化学沉积可实现精准调控，是极具潜力的SAC制备策略，且能够适用于更多种类催化剂可控合成。与同步辐射等先进的原位表征技术相结合，可以更深入地揭示活性位点生长的机理和活性机制，从而指导高效电催化剂体系的开发和可控合成。