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Nature Commun.：ZnCr2O4中自发单分散的铁助力合成气制芳烃

时间：2022-09-30 来源：浏览：

Nature Commun.：ZnCr2O4中自发单分散的铁助力合成气制芳烃

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可还原活性物种（如 Fe 、 Co ）的自发单分散及其在还原气氛中的稳定性仍然是催化合成气化学面临的一个关键挑战。

近日， 清华大学魏飞教授， Xiao Chen ， Chenxi Zhang ，电子科技大学彭翃杰 报道了一系列包括在 ZnCr ₂ O ₄ 上自发单分散和富集的 Fe 催化剂。深入的研究表明，只有当单分散的 Fe 与 H-ZSM-5 沸石偶联时，在合成气到芳烃的反应中才能发挥显著的催化性能。

本文要点

要点1. 研究人员合理化了富氧空位 (O _V ) 的 ZnCr ₂ O ₄ 尖晶石作为氧给体载体。当 Fe 含量控制在 5 wt% 以下时，铁可以通过简单的浸渍法自发地单分散在 ZnCr ₂ O ₄ 上。实验结果显示，单分散的 Fe 将周转频率从 0.14 s ^-1 提高到 0.48 s ^-1 ，同时不会牺牲总芳烃的最高选择性 (80–90%) 。

要点2. 密度泛函理论 (DFT) 计算表明， ZrCr ₂ O ₄ 中单分散的 Fe 位大大降低了合成气形成甲醛 (H ₂ CO) 和甲氧基 (CH ₃ O*) 的能垒，这两种物质以前被认为是生成芳烃的关键中间体。

要点3. 研究人员通过原子精确表征和理论计算揭示了自发 Fe 单分散的起源和作用，为下一代催化剂的设计用于将小分子升级为合成燃料和化学品提供了指导。

Tian, G., Liu, X., Zhang, C. et al. Accelerating syngas-to-aromatic conversion via spontaneously monodispersed Fe in ZnCr ₂ O ₄ spinel. Nat Commun 13, 5567 (2022).

DOI ： 10.1038/s41467-022-33217-9

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33217-9

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