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两天两篇顶刊！中科院物构所谢奎团队连发Nature子刊和Angew.！

时间：2022-06-12 来源： 浏览：

两天两篇顶刊！中科院物构所谢奎团队连发Nature子刊和Angew.！

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研究背景

2022年6月6日和6月7日， 中科院福建物质结构研究所谢奎研究员团队 分别在 Nature Sustainability （ Nat. Sustain. , IF=19.346）和 Angewandte Chemie International Edition （ Angew. Chem. Int. Ed. , IF=15.336）上发表了两篇最新成果，即“ Sustainable ammonia production enabled by membrane reactor ”和“ Selective Oxidative Coupling of Methane to Ethylene in a Solid Oxide Electrolyser based on Porous Single-crystalline CeO 2 Monoliths ”。下面，对这两篇成果进行简要的介绍，以供大家学习和了解！

1

Nat. Sustain.：膜反应器实现可持续合成氨

合成氨工业通过经济地大量生产化肥对全球食品供应至关重要，并且其允许开发以氨作为无碳能源载体的催化化学和技术。尽管Haber-Bosch技术（在恶劣条件下通过促进Fe催化剂进行氮氢解）将继续发挥关键作用，但是其巨大的碳足迹和能源消耗需要更可持续的生产方法，理想情况下是在接近环境压力的情况下。
基于此， 中科院福建物质结构研究所谢奎研究员（通讯作者）等人 报道了一种在概念上不同的方法，该方法在氮渗透膜反应器中利用电子（e - ）和氮离子（N 3- ）的双极扩散来绿色的合成氨。首先氮气（N 2 ）被化学吸附、活化并分解为氮气离子在一侧，然后通过双极扩散穿过气密膜传输到另一侧的表面。在表面上，传输的氮离子（N 3- ）与氢气反应在膜反应器内形成氨。通过 14 N/ 15 N同位素示踪实验，证实了N 2 的有效活化。
其中，在450 ℃时，N 2 渗透通量高达3.1×10 -2 ml cm -2 h -1 ，氨产率为2.9 μmol cm -2 h -1 。渗透的N 3- 离子与H 2 的反应在气相中产生0.097 vol%的高氨浓度，接近相同条件下热力学平衡极限（0.1 vol%）。此外，该膜反应器还具有长寿命、低成本和可扩展性等优点。通过利用来自核电厂和工业的可用废热流，可以进一步提高能源效率，而风能、太阳能和地热能等可再生能源可以转化为热能来维持膜反应器的运行。该工作不仅为常压氨合成创造了一条更环保的途径，而且还提出了一种新的膜反应器设计，可以在其他领域找到应用。

图文速递

图1.氮化物膜反应器中的氮气渗透
图2.膜反应器中氨合成的测量
图3.具有不同氮化物膜的反应器

小  结

总之，作者展示了一种在环境压力下通过膜反应器中的氮离子活化合成氨的可持续方法。氨的生成速率达到2.9 μmol cm -2 h -1 ，在450 ℃的气相中氨含量为0.097 vol%。氨的合成来源于渗透的氮，原位FTIR和 15 N 2 同位素示踪实验证实了这一点。

该工作介绍了一种在环境压力下使用氮渗透膜反应器合成氨的新方法，并展示了在实际应用水平上合成氨的巨大潜力。由于需要更高的能源效率和更灵活的小规模分布工艺，氮渗透膜反应器可以提供许多优势并扩大在环境压力下实际可行的氨合成的范围。与能源密集型H-B技术相比，膜反应器中的氨合成可以利用工业过程中的废热流将所需的操作温度保持在~400-450 ℃并最大限度地提高能源效率，同时环境压力显着降低了能量输入。

文章信息

Sustainable ammonia production enabled by membrane reactor. Nat. Sustain. , 2022 , DOI: 10.1038/s41893-022-00908-6.

https://doi.org/10.1038/s41893-022-00908-6.
2

Angew. Chem. Int. Ed.：基于多孔单晶CeO 2 块体的固体氧化物电解槽中甲烷与乙烯的选择性氧化耦合

众所周知，催化甲烷（CH 4 ）催化转化为乙烯（C 2 H 4 ）在轻烯烃工业中发挥着重要作用。基于此， 中科院福建物质结构研究所谢奎研究员（通讯作者）等人 报道了在固体氧化物电解槽（solid oxide electrolysers, SOEs）中，在阴极将CH 4 电化学转化为乙烯/乙烷（C 2 H 4 /C 2 H 6 ），并在阴极将CO 2 电解为CO。作者通过将单晶（single-crystalline, SC）Ni纳米颗粒（Ni NPs）溶解在多孔单晶（porous single-crystalline, PSC）二氧化铈（CeO 2 ）块体中来构建定义明确的界面以用作三相边界，并通过控制电压和温度来设计用于阳极氧化CH 4 的活性氧物种的化学状态和通量。
实验测试发现，其具有前所未有的C 2 选择性（C 2 H 4 和C 2 H 6 ），并在CH 4 的转化率约7%下C 2 选择性达到了99.5%。该电解槽表现出优异的耐久性，在连续运行100 h时没有观察到性能下降。该工作将为选择性地将CH 4 /CO 2 转化为有用的化学品开辟一条新途径，并且构建定义明确的界面的技术可能会在其他领域找到潜在的应用。

图文速递

图1.具有原位溶解的SC Ni纳米颗粒的PSC CeO 2 块体
图2. CH 4 氧化的催化机理
图3. CO 2 还原的催化机理
图4. SOEs的电化学性能

小  结

总之，作者展示了在SOE中的有效电化学过程中选择性转化CH 4 为C 2 产物，其中CH 4 在阳极的转化与CO 2 在阴极的还原相结合。PSC CeO 2 电极中明确的活性界面的析出不仅提高了催化活性，而且提高了抗结焦性和热稳定性。在大约7%的CH 4 转化率下，实现了前所未有的99.5%的C 2 选择性。此外，良好的活性界面显示高温稳定性，可持续工作100 h。该工作可以为电化学过程中CH 4 的氧化开辟一条新途径，金属-氧化物界面可能在其他领域提供广泛的潜在应用。

文章信息

Selective Oxidative Coupling of Methane to Ethylene in a Solid Oxide Electrolyser based on Porous Single-crystalline CeO2 Monoliths. Angew. Chem. Int. Ed., 2022 , DOI: 10.1002/anie.202207211.

https://doi.org/10.1002/anie.202207211.

通讯作者简介

谢奎研究员 ，中科院福建物构所研究员、博士生导师、课题组长等。其它详见课题组网页：http://www.fjirsm.ac.cn/xiekui/.

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