2023年10月2日，Nat. Commun.在线发表了
奥地利科学技术研究所Bingqing Cheng
课题组的研究论文，题目为《
Mechanistic insight on water dissociation on pristine low-index
Ti
O
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surfaces from machine learning molecular dynamics simulations
》。
二氧化
钛（Ti
O
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）与
水的界面在光催化、催化剂衬底和医疗应用中具有
至关重要的技术意义
，也是表面科学中的原型体系。然而，即使对于无缺陷的化学计量界面，水的解离也远远没有得到很好的理解，更不用说有缺陷的表面、极化效应或重构了。在原始低指数
Ti
O
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界面上的水吸附和解离过程是重要的，但除了深入研究的锐钛矿(101)和金红石(110)之外，人们对其了解甚少。
在此研究中，为了理解这些，基于三种密度泛函理论（DFT）近似，作者
构建了三组同时适用于各种
Ti
O
2
表面的机器学习
势
。研究展示了
七个
原始
Ti
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表面上的水解离自由能，并预测
锐钛矿(100)、锐钛矿(110)、金红石(001)和金红石(011)有利于水解离，锐钛矿(101)和金红石(100)主要是分子吸附，而金红石(110)的模拟敏感地依赖于slab厚度，
分子吸附
更倾向于
厚
slab
。此外，使用自动算法，研究发现
这些表面遵循不同类型的质子转移和水解离的原子机制
：一步、两步或两者兼有，这些机制可以根据水分子在不同表面上的排列来合理化。因此，研究发现表明，不同的原始
Ti
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表面以不同的方式与水反应，
并且不能仅使用
低能锐钛矿(101)和金红石(110)表面来表示。
图2
水在原始低指数
Ti
O
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表面的吸附和解离
图4
水在原始低指数
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表面解离的质子转移机制
Zeng, Z., Wodaczek, F., Liu, K. et al. Mechanistic insight on water dissociation on pristine low-index
Ti
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surfaces from machine learning molecular dynamics simulations.
Nat. Commun
.,
2023
, 14, 6131. https://doi.org/10.1038/s41467-023-41865-8
【其他相关文献】
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He, Y., Tilocca, A., Dulub, O. et al. Local ordering and electronic signatures of submonolayer water on anatase
Ti
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(101).
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Nat. Rev. Mater
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德国电子同步加速器Phys. Rev. Lett.: 水/TiO2(101)界面的光诱导动力学
(纯计算)南方科技大学王阳刚团队JACS Au: Pt/TiO2催化剂水相催化醛加氢
