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华盛顿州立大学林跃河教授课题组《Adv. Mater.》: 磷对铁单原子位点调控及类过氧化物酶催化性能研究

时间：2023-02-10 来源： 浏览：

华盛顿州立大学林跃河教授课题组《Adv. Mater.》: 磷对铁单原子位点调控及类过氧化物酶催化性能研究

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#单原子Fe催化剂 3 个
#活性位点 7 个
#天然过氧化物酶 2 个
#磷杂原子 2 个
#单原子催化剂 27 个

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Fe-N-C 单原子催化剂 (SAC) 表现出优异的过氧化物酶 (POD) 样催化活性，这是由于它们在碳底物上定义明确的孤立铁活性位点，有效地模拟了天然过氧化物酶的 Fe-Nx 活性位点结构。 为进一步满足多样化生物传感应用的需求，相应的研究需要持续关注并提升 SACs POD-like 催化活性。

华盛顿州立大学林跃河课题组在《 Advanced Materials 》期刊上发表了题为 “ Effect of Phosphorus Modulation in Iron Single-Atom Catalysts for Peroxidase Mimicking ” 的文章（ DOI: 10.1002/adma.202209633 ）。为提高单原子 Fe 催化剂在类酶催化活性及其在生物传感应用灵敏度，该课题组设计磷杂原子引入单原子 Fe 催化剂中，以提高 Fe-N-C SAC 的 POD-like 活性。设计并合成了一种具有 Fe-N 4 活性位点的一维结构碳纳米线 (FeNCP/NW) 催化剂，并将磷原子掺杂在碳基质中，通过构建第二 / 更高壳层配位环境相互作用影响 Fe 中心的催化活性。实验结果表明，磷掺杂能够提升 Fe-N-C SAC POD-like 催化活性，且具有更优异的选择性和稳定性。同时该研究还进行了深入的磷掺杂含量与催化效果相应关系的机理研究。结果表明，将少量 P 引入 SAC 可以显著增强 POD 样活性，然后其催化效率会随着磷含量的增加而降低。该 FeNCP/NW 可用于酶级联平台实现高灵敏的比色检测应用。该研究为提升单原子催化剂的类酶催化性能研究提供了理论研究支撑，为设计高效的单原子催化剂提供了新思路。
图 1 (a) 不同 P 位点和数量的 FeNCP/NW 的 E form 及配位结构 ; (c) FeNCP/NW 的合成示意图。
图 2 一维纳米线和催化位点 TEM 结构表征
图 3 XPS 和 XAS 结构表征分析 FeNCP/NW 配位位点结构
图 4 FeNCP/NW POD-like 催化活性，选择性及稳定性研究
图 5 FeNCP/NW POD-like 催化机理研究
图 6   FeNCP/NW 用于比色法检测 ACh

作者简介

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林跃河教授简介：

美国华盛顿州立大学终身教授。林跃河教授当选为美国医学与生物工程院 (AIMBE)  院士，美国国家发明院  (NAI)  院士 ,  美国科学发展协会 AAAS Fellow ，英国皇家化学会  (RSC) Fellow ，电化学会  (ECS) Fellow ，华盛顿州科学院院士。林跃河教授主要致力于功能化纳米材料的设计及能源和环境应用、开发新型纳米生物电化学传感设备及纳米材料用于生物医学诊断及药物递送。目前发表文章及专著约 700 篇，如  Nat. Energy, Sci. Adv., Nat. Comm., Nat. Protoc., JACS, Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Angew., ACS nano, Mater. Today, Nano Letters  等 , 总引用约 76000 次， h-index 为 140 ；入选汤森路透和科睿唯安（ Thomson Reuters/Clarivate Analytics ） 2014-2021 全球高被引科学家名单（ Highly Cited Researchers ）。目前担任 Anal. Chim. Acta 期刊主编，及 Research, Front. Chem.  等期刊副主编 , Biosens. Bioelectron., Adv. Mater. Technol., Sensor. Actuat. B, Electroanalysis, Talanta, Sensors, Biosensors, Fundamental Research, View,  等多个国际期刊编委。

原文链接

https:// doi.org/10.1002/adma.202209633

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