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大连理工大学 | 闫兴清,戴行涛,喻健良,等:高压氢气泄漏射流研究进展

时间:2023-04-23 来源: 浏览:

大连理工大学 | 闫兴清,戴行涛,喻健良,等:高压氢气泄漏射流研究进展

原创 闫兴清等 化工进展
化工进展

huagongjinzhan

中国化工学会会刊,EI、SCOPUS等收录,中国科技期刊卓越行动计划入选期刊,百种中国杰出学术期刊,2020版《中文核心期刊概目要览》化工类第1名

收录于合集 #氢能 25个

文章信息

高压氢气泄漏射流研究进展

闫兴清 1 ,戴行涛 2 ,喻健良 1 ,李岳 1 ,韩冰 2 ,胡军 1

1 大连理工大学化工学院,辽宁 大连 116024; 2 大连市锅炉压力容器检验研究院,辽宁 大连 116016

引用本文

闫兴清, 戴行涛, 喻健良, 等. 高压氢气泄漏射流研究进展[J]. 化工进展, 2023, 42(3): 1118-1128.

DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1008

摘要:

叙述了高压氢气泄漏射流研究进展,重点对氢气状态方程、欠膨胀射流结构及模型、射流区域氢气浓度预测、基于计算流体动力学的泄漏射流模拟等方面进行了归纳、总结和评述,并对未来研究方向进行了展望。文中总结:现有研究表明已有多种适用于高压氢气的实际状态方程,Peng-Robinson、Abel-Noble等方程兼具便捷性及精度;高压氢气泄漏时在泄漏口呈现高度欠膨胀射流结构,Molkov模型可用于预测欠膨胀射流特性参数;高压氢气泄漏射流区为动量控制或动量与浮力联合控制,区域内氢气浓度与泄漏口径、泄漏口距离、介质密度组成的量纲为1参数有量化关系;主流计算流体动力学软件如ANSYS-Fluent、FLACS等在模拟高压氢气泄漏时均被证实具有较好精度。未来研究方向包括大尺度实验、不规则泄漏口、成果工程化应用以及高效数值模拟方法等。

能源是人类社会、经济和科技发展的物质基础。构建高效低碳的可再生能源体系,是解决全球能源枯竭和环境污染双重危机的根本途径。在众多能源类型中,氢能因能量密度高、原料广泛、无污染等优点,被视为未来能源体系布局的重要拼图。当前美国、欧洲、日本等均已将氢能规划上升到国家战略,并制定了较多政策扶持“氢经济”的发展。我国在“2030碳达峰、2060碳中和”的大环境下,氢能也已成为能源领域的“明星”,迎来快速发展的战略机遇期。

氢气密度极低,在氢能产业链中,高密度储氢技术是提高氢能利用效率的关键。虽然气态储氢、液态储氢及固态储氢技术均可见文献,但高压气态储氢仍然是目前最常用、最成熟的技术,也将是未来氢能产业链中优选的储氢方式。然而,由于氢气独特的风险特性,例如强扩散性、强浮力效应、宽爆炸极限、低点火能等,高压气态储氢设施不仅泄漏风险高,泄漏氢气的扩散及燃爆灾害也大。因此,高压氢气泄漏问题,是开展后续灾害如扩散、喷射火、自发着火、爆炸等风险评估的源头问题,也是制约氢能大规模发展应用的瓶颈问题。

国内外研究人员对高压氢气泄漏开展了较多研究,取得了丰硕研究成果。系统梳理、总结这些研究成果,对深入开展氢气泄漏乃至扩散、爆炸等研究具有重要指导意义。国内郑津洋等、汪志雷等、Yang等、Li等、沈晓波等分别从氢安全的不同角度叙述了相关研究进展。然而,由于氢安全涵盖内容多,现有文献对高压氢气泄漏射流这一细化领域研究进展的评述不够系统和细致。基于此,本文系统总结与评述高压氢气泄漏射流研究进展,以期对氢能安全科学研究及风险防控提供指导。

1

高压氢气泄漏研究需求

高压气态储氢设备的安全问题通常并不是强度、刚度或稳定性不足,而是因意外因素引起的泄漏风险,示意图如图1所示。

图1  高压气态储氢容器泄漏示意图

在不同场景如氢能源车辆、加氢站、车库、隧道等,氢气泄漏造成的风险及灾害并不完全相同。通常,氢气泄漏可能发生的风险类型如图2所示,主要包括扩散、喷射火、闪燃、爆燃、爆轰等,灾害形式包括高温、热辐射、灼烧、超压伤害等。显然,了解氢气泄漏特性,是定量评估各类型风险及灾害的基础。具体研究需求包括:①泄漏射流区表观形貌及结构;②泄漏口特性参数(如温度、压力、流量等)确定;③泄漏射流区域内氢气浓度分布。

图2  氢气泄漏引发的灾害演化类型

2

高压氢气状态方程

确定氢气状态方程是研究氢气泄漏的基础。气态储氢压力通常高于15MPa,理想气体状态方程不再适用。目前已有精度极高的实际氢气状态方程,如基于统计缔合流体理论(statistically association fluid theory, SAFT)的模型、亥姆霍兹自由能状态方程(FEQ helmholtz equation of state)、Benedict-Webb-Robin方程等,但这些方程参数众多、计算复杂。在理论及模拟计算中,Redlich-Kwong-Soave方程、Peng-Robinson方程等因计算简单而更为常用。此外,Chenoweth提出一个适用于高压氢气的兼具计算便捷性及精度的方程,称为Abel-Noble方程,如式(1)、式(2)所示。

式中, p 为压力; Z 为压缩因子; ρ 为氢气密度; R g 为氢气气体常数; T 为温度; b 为常数,取7.69×10 -3 m 3 /kg。

本文分别采用理想气体、Peng-Robinson、Able-Noble以及FEQ Helmholtz四种状态方程计算了氢气压缩因子Z随压力p的变化,见图3。其中,FEQ Helmholtz状态方程采用美国国家标准与技术研究院(NIST)的REFPROP软件计算。以FEQ Helmholtz方程结果作为精确值,可见随着压力的增加,采用理想气体描述高压氢气的偏差逐渐增大。Peng-Robinson方程在50MPa以下具有较好精度,但更高压力时精度较低。Abel-Noble方程在100MPa以内均具有较好精度。以车载70MPa氢气瓶为例,采用理想气体方程、Peng-Robinson方程、Abel-Noble方程计算得到的压缩因子偏差分别为-31.8%、4.5%、-1.1%。

图3  不同状态方程计算的压缩因子 Z

压力 p 变化结果对比

3

高压氢气泄漏射流理论及实验研究

3.1

泄漏口欠膨胀射流结构

气体泄漏膨胀存在临界和亚临界2种流动状态。临界流动指气体经泄漏口膨胀,在出口处流速达到当地声速,流量达到最大值,但压力并未膨胀至大气压。气体流出泄漏口后继续膨胀降压,形成欠膨胀射流形貌。亚临界流动指气体在泄漏口出口处完全膨胀至大气压,在泄漏口外形成自由射流。临界与亚临界流动的判定依据为临界压力比 p cr / p a ,计算公式如式(3)所示。

式中, p cr 为临界压力;pa为外部环境压力,一般为大气压;γ为绝热指数。当名义压力比 p / p a 大于临界压力比时,为临界流动,反之则为非临界流动。氢气的 γ =1.41,故氢气向大气泄漏时 p cr =0.19MPa。显然,所有高压气态储氢设备的压力均远远高于该数值,故高压氢气泄漏均为临界流动。

Dulov等较早发现临界流动气体在泄漏口外部形成复杂欠膨胀射流结构,如图4所示。泄漏出口处气体流速达到当地声速,马赫数 Ma =1,但压力高于大气压。流出泄漏口后继续膨胀,形成一系列膨胀波,流速增大并超过当地声速, Ma ≫1。膨胀波在射流边界处反射,形成一系列压缩波并合并形成鼓形激波和马赫盘结构。高压气体经过马赫盘后,速度瞬间降低至亚音速, Ma <1,形成内部为亚音速核心、外部超音速壳包围的特殊结构。亚音速和超音速分界线称为滑移线。当名义压力比低于80时,在鼓形激波和马赫盘后会形成周期性菱形激波结构。随后,Panda等、Alkislar等等均采用不同气体对欠膨胀射流结构开展了研究。

图4  欠膨胀射流结构

Ruggles等采用纹影技术记录了氢气欠膨胀射流形貌,如图5所示,可清晰看到鼓形激波、马赫盘和菱形激波结构。André等通过粒子图像测速法(PIV)技术详细研究了欠膨胀射流结构,确定了马赫盘、菱形激波等的尺度信息,发现名义压力比 p / p a 是影响马赫盘尺度 H diskD disk 的主要因素。国内李雪芳等通过实验研究,给出了短管泄漏工况下Hdisk、Ddisk的经验公式,如式(4)、式(5)所示。

图5  氢气欠膨胀射流形貌

3.2

欠膨胀射流模型

构建欠膨胀射流模型的目的,在于确定泄漏源处的热动力学参数如压力、温度、流速、流量等参数,为后续灾害评估提供数据。相比完全膨胀的自由射流,欠膨胀射流在泄漏口处并没有完全膨胀,增加了模型建立的难度。为了解决此问题,Birch等提出虚喷口(notional nozzle)的概念将欠膨胀射流转变为自由射流,模型如图6所示。射流区域分为欠膨胀射流和自由射流2部分。构建如下4个截面,其中截面1位于储氢容器内部,流速 u 1 =0,压力 p 1 为储存压力;截面2为泄漏口入口;截面3为泄漏口出口,因气体未完全膨胀,故速度 u 3 等于等地声速 c ,压力 p 3 高于环境大气压 p a ;截面4为虚喷口,压力 p 4 = p a 。在开展射流模型构建时,不考虑截面3、截面4之间的复杂欠膨胀射流结构及高度的压力梯度,将虚喷口截面4作为虚拟泄漏源,从而简化了计算。此后,Ewan等、Yüceil等等均依据虚喷口概念建立了欠膨胀射流模型。

图6  虚喷嘴模型示意图

Schefer等依据虚喷口概念建立了氢气射流质量及动量守恒方程,结合Abel-Noble状态方程构建了高压氢气欠膨胀射流模型。Molkov等采用能量守恒方程代替Schefer模型中的动量守恒方程,并考虑泄漏过程有无摩擦2种情况,对模型进行了改进。无摩擦欠膨胀射流模型算图如图7所示,已知氢气储存压力 p 1 、储存温度 T 1 、泄漏口径 d 3 、环境压力 p 4 、氢气物性参数包括定压比热容 c p 、氢气常数 R g 、绝热指数 γ 以及Abel-Noble方程常数 b ,即可得到虚喷嘴截面4的等效口径 d 4 、温度 T 4 、密度 ρ 4 以及流速 u 4 ,从而得到泄漏流量。当泄漏过程存在摩擦损失时,Molkov在模型中引入摩擦系数 K ,算图如图8所示。

图7  不考虑摩擦的Molkov欠膨胀射流

模型算图

图8  考虑摩擦的Molkov欠膨胀射流

模型算图

国内李雪芳等在高压氢气泄漏方面开展了较多工作,分别构建了基于理想气体状态方程和基于Abel-Noble状态方程的计算模型,经验证模型具有较好准确性。

3.3

自由射流区域内氢气浓度分布预测

3.3.1

自由射流控制因素

高压氢气泄漏后,因欠膨胀射流区内压力高于环境压力,故内部全部为氢气。在虚喷口截面后,压力降低至环境压力,形成自由射流,射流边界处卷吸空气,逐渐形成氢气/空气的混合物。获知混合物中氢气浓度,是评估其形成可爆风险区域的基础。研究表明,浮力和动量是影响气体射流的2个主导因素,其主导机制通常利用弗劳德数 F r 判断。当 F r <10时,射流由浮力控制;当 F r >1000时,射流由动量控制; F r 在10~1000范围内时,由动量和浮力共同控制。以水平泄漏为例,不同控制因素下射流外观形貌如图9。

图9  不同 F r 数下自由射流形貌

F r 数由式(6)计算。

式中, U exit 为泄漏口出口气体流速; g 为重力加速度; d 为泄漏口直径; ρ 为环境气体密度; ρ exit 为泄漏口出口气体密度。

对欠膨胀射流,式(6)中泄漏口参数应采用虚喷口截面数值。以15MPa、35MPa、70MPa三个气态储氢压力为例,储存温度为15℃时,通过Molkov无摩擦模型计算泄漏口出口(图5中截面4)的 U exitρ exit 数值,得到 F r 数随泄漏口直径 d 3 的关系如图10所示。可见,在 d 3 =0.5~50mm范围内, F r 均高于100,说明自由射流区域为动量控制或动量与浮力共同控制。储存压力对 F r 的影响并不显著,且压力升高, F r 稍有降低。显然,储存压力对欠膨胀射流结构影响显著,但对已经完全膨胀的虚喷口处参数影响较小。

图10  F r 数随泄漏口直径d3的关系

3.3.2

动量控制射流区域内氢气浓度实验

针对 F r >100的动量控制自由射流区域内氢气浓度分布,已有较多实验成果。Ricou等较早采用量纲分析方法研究了气体完全膨胀的自由射流过程,并假定在介质密度均匀、雷诺数很高的情况下,射流轴线上距离泄漏口 x 处( x ≫D)的介质与环境气体的总质量流率 m ( x ),可由式(7)计算。

式中, m 0 为泄漏口气体质量流率; D 为泄漏口直径; ρ s 为环境气体密度; ρ N 为泄漏口处介质密度。依据连续性方程,在距离泄漏口 x 截面处的气体质量浓度 C av ,即为式(7)的倒数,如式(8)所示。

在Rious工作基础上,Chen等分别给出了圆形和平面型泄漏口气体完全膨胀射流质量浓度Cax计算公式,如式(9)、式(10)所示。

Birch等借鉴了Chen提出的自由射流的相似规律,认为该公式同样可以适用于欠膨胀射流计算,但是要考虑欠膨胀射流与完全膨胀射流的差异,将泄漏口直径 D 用更大数值的等效直径Deff表示,并提出 D eff 的计算方法,如式(11)所示。

Ricou、Birch的公式对氢气高压射流过程气体浓度预测提供了思路。但后续研究证明,采用上述公式预测高压氢气射流浓度存在较大偏差。其原因是:①上述公式均基于理想气体状态方程提出,不适用于高压工况。②泄漏口处氢气的密度难以计算。③欠膨胀射流的等效直径 D eff 的计算方法欠缺足够依据。

在此基础上,较多学者开展了氢气泄漏欠膨胀射流实验研究,关注的参数包括泄漏压力 p 、泄漏温度 T 、泄漏口径 d 、射流轴线测点位置 x ,测量的参数为氢气体积浓度 C ax 。主要研究人员及实验参数信息汇总见表1。需要说明的是,这些实验基本在无风或风速较小的实验条件下开展得到,低风速对动量控制区氢气浓度影响较小。但对高风速场合,必须考虑风速的影响。

表1  氢气泄漏膨胀射流实验研究结果

Molkov等在构建了虚喷口模型解决了泄漏口处密度计算的问题后,将表1中实验得到的 C ax 与量纲为1参数 x /[5.4D( ρ N / ρ s ) 1/2 ]进行作图,如图11所示。可见, C ax 与量纲为1参数 x /[5.4D( ρ N / ρ s ) 1/2 ]的关系式(9)与实验结果基本吻合,在需要快速估算圆形泄漏口氢气浓度分布时,可以采用该关系式。

图11  C ax 与量纲为1参数

x /[5.4D( ρ N / ρ s ) 1/2 ]的 关系曲线

4

基于计算流体动力学的高压氢气泄漏模拟

随着计算流体动力学(CFD)的发展,采用数值模拟技术研究高压氢气泄漏射流全过程的工作越来越多。该技术通过求解描述氢气泄漏过程物理现象的模型方程如质量守恒、动量守恒、能量守恒、湍流模型、组分输运模型等,全面展现泄漏射流形貌。相比实验研究,数值模拟更省时、省力、省资源,还可以考虑真实泄漏场景的诸多影响因素如风速、障碍物等对泄漏的影响,故受到研究人员普遍关注。

高压氢气泄漏CFD数值模拟研究大致可以分为以下阶段。

2010年以前为探索阶段,研究人员在模拟可行性、软件精度、模型选择方面开展了大量探索工作。此阶段的软件平台较多,如FLUENT、CFX、FLACS、GASFLOW、CAST3M、JASMINE、ADREA-HF等,相关工作可参考Gallego等、Venetsanos等、Olvera等的文献。

2010年后,随着CFD软件在商业上的整合及模拟技术的发展,高压氢气泄漏CFD模拟研究逐渐成熟,部分研究信息见表2。由于氢气泄漏往往与扩散、燃爆等灾害评估密切相关,因此,这些模拟工作通常并不仅仅开展泄漏模拟,还包括泄漏后的灾害模拟。由表中信息可知,目前主流的CFD软件均能够用于高压氢气泄漏模拟中,ANSYS-Fluent(含FLUENT)的使用占比最高。模拟场景基本涵盖气态储氢使用工况,模拟的压力及温度较宽泛,最高压力可达90MPa。从文献给出的模拟结果与实验结果对比看,在科学设置物理模型、初始及边界条件、求解方法的前提下,主流CFD软件开展高压氢气泄漏模拟均具有较好精度。

表2  2010年后至今氢气泄漏数值模拟工作汇总

高压氢气泄漏CFD数值模拟需考虑的问题如下。

(1)湍流模型的选择

高压氢气泄漏为强湍流过程,需选择合适的湍流模型。目前,基于雷诺平均的RNA模型仍是主流的湍流模型,如 k - ε 模型、 k - ω 模型等。采用大涡模拟(LES)方法的研究较少,还未有直接数值模拟(DNS)的研究文献。

(2)气体状态方程选择

在数值模拟计算中需要选择氢气状态方程。表2所示的研究中,气体状态方程的选择有多种类型,包括理想气体状态方程、Peng-Robinson方程、Able-Noble方程等。如前文所述,对高压氢气泄漏场合,不适合选择理想气体状态方程。

(3)计算精度与计算时间的矛盾

欠膨胀射流区域内为具有高参数梯度的激波结构,需使用非常精细的网格型计算。而泄漏氢气的扩散区域尺度很大,这将导致整个计算区域的网格数量巨大,计算精度与计算时间存在显著矛盾。部分文献采用简化方法,忽略欠膨胀射流区域,采用Molkov模型计算虚喷口的特性参数作为后续扩散区域数值模拟的初始条件,是大尺度模拟的一个可选方法。

虽然数值模拟已经成为了一个较好研究方法,但由于真实高压氢气泄漏的复杂性,数值模拟方法建立在大量的近似和假设基础上,其结果的精确性和可靠性受到包括几何模型近似、物理模型近似、泄漏源假设方法、影响因素的理想化设置等的影响,因此在使用时必须经过验证。此外,数值模拟工作需要由专业人员开展,且需花费时间,在需要快速预测泄漏特性的场合,仍需工程计算方法作为补充。

5

未来研究方向展望

基于上述研究进展,未来应深入开展以下研究工作。

(1)已开展的实验研究大多集中在小尺度,研究成果对理解车载气瓶、小体积储氢容器的泄漏特性具有指导意义,但中、大规模的实验研究成果较少。建议适当开展贴近工程实际的工业规模实验研究,不但可为实际大型储气设施提供指导,也可为大规模数值模拟提供验证数据。

(2)已开展的泄漏研究多采用圆形泄漏口,少部分研究采用矩形泄漏口。实际工业泄漏多为不规则形状。如何将现有圆形及矩形泄漏口的研究成果扩展应用到不规则泄漏口,是未来需要解决的问题。

(3)现有针对高压氢气泄漏射流的研究成果已较为深入,但研究成果的工程化应用方法还较少。是否可以依据现有成果构建可用于快速查询的高压氢气泄漏风险算图,还需要开展较多工作。

(4)已开展的数值模拟研究中,模拟平台、模型等的选择众多。研究人员在不同模拟平台及模型的对比方面花费很大资源和时间,且大尺度数值计算的经济性仍处于较低水平。建议通过将数值计算和人工智能(AI)计算相结合以提升数值计算效率,降低时间成本,以提高针对氢气泄漏尤其是大规模泄漏场景数值模拟的可靠性及效率。

6

结语

本文从研究需求、状态方程、泄漏射流理论及实验、基于CFD的泄漏射流模拟等方面综述了高压氢气泄漏的研究进展。分析认为:①高压氢气泄漏是构建氢气扩散、喷射火、闪燃、爆燃、爆轰等灾害定量风险评估的源头问题。当泄漏事故发生后,需能够及时预测泄漏流量、泄漏射流区域内氢气浓度分布。②理想气体状态方程不适用于描述高压氢气热力学状态,可选用Peng-Robinson、Able-Noble等方程,兼具计算便捷性及精度。③高压氢气泄漏会在泄漏口形成高度欠膨胀射流结构,现有研究成果已能够较精确描述欠膨胀射流的结构及形成机制。氢气在泄漏口外部膨胀至大气压后,自  由射流区可能为动量控制或动量与浮力联合控制。④Molkov模型是目前较优的欠膨胀射流的工程模型,给出了Molkov模型的算图。⑤量纲为1参数 x /[5.4D( ρ N / ρ s) 1/2 ]可用于预测高压氢气在射流区域的浓度分布。⑥CFD数值模拟是研究高压氢气泄漏的较好方法,主流CFD软件均具有较好精度。⑦未来研究方向包括大尺度实验、不规则泄漏口、成果工程化应用以及高效数值模拟方法等。

作者简介

第一作者:闫兴清 ,博士,研究方向为化工过程及装备安全。

通信作者:喻健 ,教授,博士生导师,研究方向为化工过程及装备安全。

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