木质纤维转化制燃料乙醇的研究进展

木质纤维转化制燃料乙醇的研究进展论文与综述木质纤维转化制燃料乙醇的研究进展卓治非,房桂干,施英乔,邓拥军,卢婷婷(中国林业科学研究院林产化学工业研究所,江苏南京210042)[摘要]综述了蒸汽爆破、微波辅助等木质纤维原料的预处理方法,分析了木质纤维原料的酸水解与酶水解,总结了木质纤维原料发酵制取乙醇的三种最新发酵工艺,即同步糖化发酵、固定化细胞发酵、利用高效微生物发酵。我国在木质纤维原料生产燃料乙醇的技术应用已取得了重要进展,首次采用连续汽爆技术建设成500t/年纤维素乙醇产业化试验装置,河南建成首条年产3000t的纤维乙醇产业化试验生产线。[关键词]木质纤维原料;燃料乙醇;预处理;水解糖化;发酵工艺随着社会经济的快速发展,世界对能源的需求1预处理急速上升。同时环境问题的日益严重和世界石油资源的匮乏,促使人类迫寻可替代石油的清洁可再由于木质纤维原料的复杂结构以及纤维素本生能源。利用木质纤维生产的燃料乙醇正是一种身所具有的结晶结构,木质纤维质原料直接进行水新型可再生能源。传统的燃料乙醇采用玉米、小麦解时,所得的还原糖含量很低,一般只有10%~为原料,经发酵而制成,我国人口众多粮食资源20%左右。为了提高还原糖含量,必须对木质纤有限,为了遵循“不与人争粮,不与粮争地”的原则维原料进行一定的预处理。木质纤维原料的预处我国政府大力倡导发展以木质纤维原料制取燃料理方法主要包括物理法(机械粉碎高能辐射微波乙醇。木质纤维原料主要包括林业废弃物农业废处理等)化学法(酸、碱、有机溶剂等)生物法物弃物。我国木质纤维原料丰富秸秆年产量约7×理化学法(蒸汽爆破)等。由于处理效果预处理10t,林业废弃物约2×102,用其生产燃料乙醇所需成本、对环境的影响及后续水解发酵效率等各无额外CO2排放,对解决能源与环境问题具有重因素的综合影响目前研究较为广泛的预处理方法要的现实意义。木质纤维主要由纤维素、半纤维有:蒸汽爆破法、微波辅助预处理、酸碱预处理以及素、木素三大组分构成其中纤维素和半纤维素是超临界二氧化碳预处理。制备燃料乙醇的重要原料。纤维素是由葡萄糖通.1蒸汽爆破过1,4糖苷键连接成的线性高分子聚合物,通蒸汽爆破法主要利用高温高压蒸汽处理原料,常含有600~1000°葡萄糖单元。半纤维素是以通过瞬间压力的突变来破坏纤维原料的结构。在不同量的几种糖单元组成的共聚物,包括木糖、甘此过程中原料在高温高压条件下热降解、半纤维素露糖、葡萄糖、半乳糖、阿拉伯糖、半乳糖尾酸,其自催化降解为可溶性糖,纤维素结晶度提高,聚合中以木糖含量最高。目前木质纤维原料生产燃料度减小,木质素软化口。影响蒸汽爆破的主要因素乙醇主要技术流程包括原料预处理、水解糖化、发包括处理时间与温度。Hor等以小麦秸秆为酵、乙醇的回收。本文从原料预处理、水解糖化、发原料,在170~220℃范围内使用18种爆破条件处酵应用及其今后的发展趋势五个部分综述了国内理小麦秸杆,研究表明小麦秸秆在210℃下处理外发展燃料乙醇的最新研究进展l0min,酶解后葡萄糖含量最高;在190℃下预处理,酶解后木收稿日期:2013-04-16下中国煤化卫预处理温度使得木糖进基金项目:林业公益性行业科研专项(201204801)CNMHG面发酵产乙作者滴介治非,福建宁德人,在读项士生,主要从事生物质醇。 Asada等用杂汽爆傲舌处埋柳杉,100样化学化研究品在45atm下处理3min,经处理样品在温度2013年第3期《黑龙江造纸》45℃、pH5.0、转速140r/min、20FPU/g酶的条件比1:13微波功率230W、预处理时间5min,木素下酶解T2h,可得49.6g葡萄糖;在温度40℃、去除率46.1%,酶解还原糖得率71.41%;丙酸pH5.0、转速100rpm、20FPU/g酶的条件下,经酿25%、固液比1:13、微波功率230W、预处理时间酒酵母同步发酵后可得17.4g乙醇。5min,木素去除率51.54%,酶解还原糖得率80蒸汽爆破法具有处理效率高无危险化学试08%剂、糖回收率高等优点,但此法只适于处理硬木1.3酸预处理和秸秆等木质纤维原料,并且处理后会产生糠醛和酸法是研究最早、最成熟的预处理方法包括有机酸等抑制物1。为了防止抑制物对后续酶解稀酸和浓酸二种处理方法。由于浓酸的腐蚀性及发酵的影响,目前采用蒸汽爆破法时,添加稀酸、对环境的污染,要求反应设备具有很高的抗腐蚀能氨、CO2等催化剂,以防止抑制物的产生、提高处力,同时为了不影响后续水解发酵,所用的酸必须理效果。 Talebnia等采用稀酸爆破法与磷酸预回收,因此应用受到限制。目前多采用稀酸预处理纸管残留物,经预处理的纸管酶解72h后葡萄处理工艺。稀酸法通常在140~190℃下采用质量糖含量分别为67%和93%而未经预处理的纸管浓度为0.1%~1%的酸处理,可溶解大部分半纤酶解后葡萄糖含量只有49%。杨健等在温度维素,改变纤维素的聚合度和结晶结构,但对木素60~80℃,压力1~4MPa,处理时间10~30min的的去除能力有限山, Dubey等20在温度120℃、条件下,研究液氨爆破对稻草秸秆成分以及稀酸水固液比1:10、反应时间2h、硫酸浓度0.5N下用解还原糖得率的影响。发现当液氨爆破条件为温稀酸法预处理废纸,处理后的废纸经稀酸水解、树度70℃、压力2.5MPa、液氨40g、秸秆40g、处理干毕赤酵母发酵可得3.73士0.16g/L乙醇,发酵时间20min时,处理后秸秆纤维素含量35.99%、效率为77.54±4.47%。 Yang Hai-yan等2在半纤维素含量16.71%,纤维素结晶度降低,残渣120℃下用0.5%的硫酸处理三倍体白杨木屑2h经稀硫酸水解还原糖得率最高达38.83%。处理后残渣用含有15%NaOH的70%乙醇分馏1,2微波辅助预处理可得60.3%的纤维素经酶解后69.4%的纤维素微波法具有促进热效率提高反应速度、降低转化为葡萄糖反应时间等优点而被广泛用于各种化学过程。1.4碱预处理但是微波一般在160℃以上对木质纤维原料进行碱预处理主要是应用碱去除木素以及部分半预处理,过高的温度会使纤维素降解,并且产生发纤维素,改变木质纤维原料的结晶度,增加酶对纤酵抑制物有机酸与糠醛等。目前多采用微波辅助维素的可及度,提高糖化率2)。目前常用的碱有酸碱预处理来降低预处理所需的高温。此法可降NaOH、Ca(OH)2、氨水。碱处理的机理是削弱纤解木素和半纤维素,增加木质纤维原料的酶解维素与半纤维素之间氢键以及皂化半纤维素和木率素之间的酯键,使得木质纤维原料更具多孔性3Binod等Ⅶ研究微波辅助酸微波辅助碱、微 Mclntosh等在121t℃下使用2%NaOH处理小波辅助酸碱预处理对甘蔗渣酶解率的影响,结果表麦秸秆60min,可提高其酶解糖化率,与未经预处明预处理的最佳条件为:在微波-酸预处理时,微波理的相比,酶解后还原糖含量提高了6.7倍;在功率100W、硫酸1%、预处理时间30min条件下,60℃下使用2%NaOH处理小麦秸秆90min,与未每克绝干物料酶解后可得0.249g还原糖;在微波经预处理的相比,酶解后还原糖含量提高了4.9碱预处理时,微波功率600W、氢氧化钠1%、预处倍。 Beukes等251发现用氨水处理甘蔗渣,可去除理时间4min条件下,每克绝干物料酶解后可得0.大量木素,并且甘蔗渣的水解率与未作上述预处理665g还原糖;在微波碱、酸预处理时,微波功率的相比提高了13.13倍。600W、氢氧化钠1%、硫酸1%、预处理时间4min1.5超临界二氧化碳预处理条件下,每克绝干物料酶解后可得0.83g还原糖。超临界且+7RMPa)和温度Gong Gui-fen等用微波辅助有机酸预处理稻(31.1℃)都中国煤化工质。本方草,研究酸浓、固液比、微波强度、处理时间对木素法主要利用x月及,丽二氧化碳的去除的影响。得到最佳处理工艺:醋酸25%、固液特殊溶解能力。超临界二氧化碳为绿色溶剂,对环8木质纤维转化制燃料乙醇的研究进展境友好、价格低廉、回收利用方便2),但由于成本萄糖苷酶水解纤维二糖为葡萄糖31。与酸法水解较高,此种方法目前还处于试验阶段。 Naray相比,酶水解条件温和、专一性强、水解后发酵抑制anaswamy等201使用超临界二氧化碳预处理玉米物较少,但纤维素酶成本较高,不利于工业化利用。秸秆与柳枝,发现在3500ps和150℃下使用超临因此目前多致力于优化酶解条件和寻找产纤维素界二氧化碳预处理玉米秸秆60min,酶解后葡萄糖酶的高效菌株,降低酶水解的成本。 Zambarel含量达到最高30%而未作预处理直接酶解葡萄等用响应面法优化玉米秸秆酶解条件,发现在糖含量只有12%;而用超临界二氧化碳预处理柳温度45℃、pH4.5、酶用量20FPU/g、酶解时间枝,酶解后葡萄糖含量与未作预处理直接酶解的相96h、固体负荷10%条件下酶解葡萄糖含量最高比并未显著提高。GaMa等2在110℃、57.6%酶解液经酿酒酵母发酵葡萄糖转化率达30MPa下使用超临界二氧化碳预处理稻草,酶解到94.9%。 Singh等研究纤维素酶吐温80、后葡萄糖含量32.4±0.5%,而未作预处理直接酶葡萄糖苷酶对稻草酶解的影响,通过响应面法优化解,葡萄糖含量为27.7士0.5%;经处理的稻草表酶解条件。发现纤维素酶1FPU/g(绝干)、0.面空隙增多,纤维素润胀疏松,有利于酶解。15%吐温80、葡萄糖苷酶100U/g(绝干)条件下,酶解率最高84%,酶解液经酿酒酵母、树干毕2水解赤酵母、混合菌株发酵后,每克葡萄糖转化为乙醇2.1酸水解的量分别为0.5g0.47g、0.48g酸水解主要包括浓酸和稀酸水解。浓酸可降3发酵工艺解纤维素为单糖纤维素在浓酸中的反应为均相反应,水解过程为:纤维素→质子化中间体→低聚糖木质纤维原料发酵产乙醇的方法有间接发酵葡萄糖∞,Hasr等1)用80%的硫酸水解法,直接发酵法,同步糖化发酵法(SFy,非等温同小麦秸秆30min,得到99%的戊糖和79%葡萄糖步糖化发酵法(NSSF)、固定化细胞发酵法)、利欧阳平凯等2研究了浓酸水解木质纤维素原料动用高效微生物发酵法。本文主要介绍同步糖化发力学,发现在50℃下用70%H2SO4处理红松锯屑酵法、固定化细胞发酵法和利用高效微生物发酵1h,糖化率为87.8%。稀酸水解一般在温度法。3.1同步糖化发酵(SSF)160℃,压力MPa下进行,稀酸主要水解纤维素的在糖化过程中产生的纤维二糖、葡萄糖会反馈无定形区,其水解效率主要受酸的浓度、反应时间抑制纤维素酶的活性,从而发展了同步糖化发酵和温度的影响12。由于稀酸水解所需温度过高法。同步糖化发酵法是将酶解与发酵在同一个反单糖会进一步水解为不利于发酵的甲酸、乙酸、糠应器内完成,这样酶解产生的葡萄糖可被酵母菌株醛羟甲基糠醛、己糖酸等抑制物,目前多采用直接发酵利用,可以最大限度地减少酶解产物对酶二步法水解工艺。二步法主要利用不同条件分别制剂的抑制,并且发酵后产生的乙醇可避免发酵液水解半纤维素和纤维素可减少单糖在反应器内的被微生物侵染]。但是该方法也存在一些缺点。停留时间,避免单糖进一步降解为发酵抑制物。王首先,最佳水解温度为45~50℃,最佳发酵温度为晨霞等用二步法水解玉米芯,第一步水解:在20~30℃,目前SSF多采用在35~38℃下操作最30℃下用70%的浓硫酸水解2h;第二步水解:在佳水解温度与最佳发酵温度的不统一,导致发酵效0.MPa下用4%的稀硫酸水解h。水解后还原率低;其次,预处理产生的有毒物质和酵母细胞糖和五碳糖的转化率分别为81%和46%。分裂过程中产生的代谢产物会抑制酶的活性。2.2酶水解Ruiz等研究了温度、底物浓度、酶用量对水解纤维素的酶属于多酶体系,主要包括P1,SSF法处理小麦秸秆的影响并通过乙醇转化率4内切葡聚酶、1,4外切葡聚酶和β1,4-葡萄糖乙醇浓度以及二氧化碳浓度给予表征。发现酶用苷酶。其水解机制可分为三大步,首先-1,4内切量对乙醇转化率影响最大,随用量和底物浓度对乙葡聚酶随机内切纤维素链的1,4葡萄糖;其次β醇和二氧化碳中国煤化工上、底物浓度1,4外切葡聚酶作用于还原性和非还原性多糖链2%酶用量3CNMH转化率最高的末端,释放出葡萄糖或纤维二糖;最后β1,4葡85.71%;在45℃、底物浓度3%酶用量30FPU/g2013年第3期《黑龙江造纸》的条件下,乙醇和二氧化碳浓度达到最高,分别为和10%木糖培养基中于37℃培养72h,乙醇产率14.84g/L和14.27g/L,此时乙醇转化率为82.分别为对照组的21和5倍。 Tang Yue-qin等[74%。 Boonsawang等1发现在棕榈纤维100kg/将絮凝酵母与耐热酵母进行原生质体融合,形成新m3、纤维索酶6FPUg、β葡萄糖苷酶3U/g、pH5.型絮凝酵母,用于批量与连续发酵实验。发现在糖0温度35℃下,用SSF法发酵经碱预水解6h的棕液稀释率03h1、pH4.5、温度35℃下,在一个0.榈纤维24h,乙醇产量达10.4kg/m3,每千克纤维45L的反应器内连续发酵,最高乙醇生产率为20g素转化为192克乙醇。此外,在SSF法发酵过程L·h);发现在稀释率0.2h1、pH4.0、温度35℃中补充预水解的棕榈纤维在发酵12h后乙醇产量下,在两个4.5L工作容量串联的反应器内连续发最高12.1kg/m3,并且可以减少酶的用量,节约成酵,最高乙醇生产率为12.6g(L·h),可明显减少本残糖含量,并具有抑制染菌的效果。3.2固定化细胞发酵固定化细胞技术就是通过物理化学方法将整4应用个细胞固定在固相载体上,常用的载体有:卡拉胶、木质纤维原料生产燃料乙醇的技术应用已取海藻酸钙、多孔玻璃等)。固定化细胞发酵可提得了重要进展。近年,中粮集团在黑龙江建设成高反应器内细胞浓度加快反应速率细胞可连续500t/年纤维素乙醇试验装置是世界上首次将连使用,提高乙醇产量并且反应系统稳定,便于实现续汽爆技术用于纤维素制乙醇的装置河南天冠集自动化[42)团建成国内首条年产3000t的纤维乙醇产业化试姚鹏等4用固定化酿酒酵母发酵和膜蒸馏耦验生产线,美国 Verenium公司建成年产5299合生产乙醇,发现使用游离酵母细胞间歇发酵万升的纤维乙醇工厂,是美国第一个示范性的纤维13h,发酵液中乙醇质量浓度32g/L、酵母细胞密度乙醇厂;加拿大 logen公司在萨斯喀彻温省建设年57×10个/L、葡萄糖转化率77%、乙醇产率3.产为8700万升纤维素乙醇的装置,日本JGC公5g/(L·h);而在同样培养条件下,用细胞密度为司与美国 Arkenol公司在美国建设年产3000万102个/L凝胶的固定化酵母进行间歇发酵12h,乙升的纤维素乙醇装置。醇质量浓度39g/L、葡萄糖转化率79%和乙醇产率22.6g/(L·h);将固定化酵母细胞发酵与膜蒸5展望馏耦合,乙醇产率可达30g/(L·h)。宋向阳等[4利用海藻酸铝代替海藻酸钙将树干毕赤酵母固定木质纤维转化制燃料乙醇的研究和应用虽已化,并用于同步发酵戊糖、己糖。当混合糖质量浓取得了一定的进展,但仍存在诸多技术瓶颈有待解度为60g/L(50%葡萄糖、50%木糖)作为发酵底物决,如预处理能耗过大,占总能耗的50%~时,海藻酸钙固定化细胞的发酵液中乙醇浓度为60%5;水解糖化过程中酸需要回收且对设备防腐26g/L,而海藻酸铝固定化细胞的发酵液中乙醇浓要求高;水解酶成本高,费用约占整个过程的度提高至27.3g/L,总糖利用率为93.7%。60%3;发酵过程中菌株不耐高温和高浓度乙醇3.3利用高效微生物发酵发酵性能不好。针对以上问题,研究应从以下几个目前能够发酵生产乙醇的微生物有:酿酒酵方面入手:在预处理过程中通过探索其所发生的母、树干毕赤酵母、管囊酵母、休哈塔假丝酵母4物理和化学变化的机理、多种预处理方法相结合厌氧发酵单胞菌、棕榈发酵菌、运动发酵单胞菌39提高预处理效果降低能耗;在水解过程中:通过优等。但由于乙醇耐受性、不能利用戊糖发酵产乙醇化酸水解工艺、采用二步酸法水解、探寻产纤维素等因素的影响,乙醇产量不高。近年来,随着基因酶高效菌株,提高糖化率,降低酶成本;在发酵过程细胞工程的发展,用转基因或细胞技术对菌株进行中,利用基因与细胞工程,培养高效菌株。相信随定向改造,从而提高菌株生产乙醇的能力,成为研着科学研究的不断深入,木质纤维原料生产燃料乙究热点。醇终将实现工业化陆坚等41通过转基因技术将运动发酵单胞菌V凵中国煤化工[1]张迪,丁的乙醇脱氢酶基因和丙酮酸脱羧酶基因转入大肠CNMHG产燃料乙醇技术[].酿酒,2006,33(5):56-58杆菌得到重组工程菌。重组菌在含10%葡萄糖[2]魏伟张金华,王莉我国燃料乙醇产业发展前景[木质纤维转化制燃料乙醇的研究进展天然气技术,2009,3(2):70-72[20 DUBEY A K, GUPTA P K, et al. 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Ethanol production from palm pressed展[C]/2007中国生物质能科学技术论坛论文集fiber by prehydrolysis prior to simultaneous sa沈阳,2007:123-126.Research Advances in Production of Fuel Ethanol From LignocellulosicZHUO Zhi-fei, FANG Gui-gan, SHI Ying-qiao, DENG Yong-jun, LU Ting-tingInstitute of Chemical Industry of Forest Products, CAF, Nanjing 2100042, China)Abstract: This paper summarized the pretreatment methods of lignocellulosic materials in the paper, suchas steam explosion, microwave- assisted. Acid hydrolysis and enzyme hydrolysis of lignocellulosic materials are analyzed. Moreover, the three latest fermentation technologies of produced ethanol by fermenting lignocellulosic materials are summarized, which are simultaneous saccharification and fermentationimmobilized cell fermentation and using high microorganism fermentation. We have achieved the impor-tant progress in the technology application of producing fuel ethanol by lignocellulosic materials in orcountry. It was the first time to build the industrialization tester of producing 500 t/year cellulosic ethanol by the continuation steam explosion technology. The industrialization test production line of produ-cing 3000t/year cellulosic ethanol has come true in Henan Province.Keywords: lignocellulosic; fuel ethanol; pretreatment; saccharification; fermentation technologiesseseseeocseoeseoeocscseseooeseceseececeseseseeseesesesceseseseweeseeseseeeseesesescso(上接第6页)The Para-aramid Fibers Structure, Performance and applicationsJIANG Ming, LU Zhaoqing, ZHANG Mei-yun, YANG Bin, LIU Jun-hua( Shaanxi University of Science Technology, rian, 710021 China)Abstract: Para-aramid fiber is a kind of high-tech synthetic fiber which is applied to military, commercial, agriculture and other fields, the material can not be obtained in the work of modern people's livesbut in our country, the research started too late and production technology is poor, so the researchgreat significance. This paper described the development of the para-aramid fiber in the domestic and o-verseas, and revealed the facts that domestic technology is poor, but progress is fast, in addition, this paper elaborated on the molecular structure and apparent structure of aramid fiber, and then chopped fiberand pulp fibers's preparation technology, and thus demonstrated fully the stability of para-aramid fiberlike as high strength, modulus, corrosion resistance, wear resistaneermal. the lnw conductivi-ty, in the end, this paper introduced briefly the basic use of arami中国煤化工 ecognition inour countrys future development prospects of aramid fibersCNMHGKeywords: para-aramid fiber; structure; performance; application12