CH4作添加剂对SNCR脱硝工艺的影响

第39卷第3期东南大学学报(自然科学版)Vol. 39 No. 32009年5月JOURNAL OF SOUTHEAST UNIVERSITY ( Natural Science Edition)May 2009doi:10. 3969/j. issn. 1001 -0505. 2009. 03. 039CH，作添加剂对SNCR脱硝工艺的影响梁秀进仲兆平金保升陈晓林 魏宏鸽郭厚焜(东南大学能源与环境学院，南京210096)摘要:为改善选择性非催化还原( SNCR)脱硝工艺的反应特性,对CH4作添加剂对SNCR工艺的影响进行了理论分析和试验研究.在自制的SNCR脱硝试验台上采用自制的改进型槽缝式TB .系列喷嘴中心逆流喷入还原剂,冷态混合试验发现在还原剂携载气流与主气流流速比为0.15时即可得到良好的混合效果.在氨氮摩尔比1.25、无添加剂.900 C条件下取得NO,最大去除率82. 48%,有添加剂.875 C条件下取得NO,最大去除率73. 19%.随着温度的降低,达到既定温度条件下最大NO.去除率所需的CH添加量增大.高于885 C,添加CH4会降低NO,的去除率,低于885 C则可以提高NO2的去除率,降低和提高的幅度随CH。添加量的增大而增大.添加CH可以使工艺的反应温度窗降低并变宽,以NO,去除率高于50%为标准,无CH,作添加剂的温度窗口为863~937 C,有CH,作添加剂的温度窗口为803 ~929 C.在775 ~850 C温度范围内,添加CH4可明显提高NO,的去除率.有CH,作添加剂可以大大降低氨的泄漏量,氨的泄漏量随着CH,的添加量的增大而减小.关键词:选择性非催化还原脱硝;气态NH;CH;添加剂中图分类号: X51文献标志码: A文章编号: 1001 -0505 (2009 )03 -0629-06Influence of CH，additive on SNCR processLiang Xiujin Zhong Zhaoping Jin Baosheng Chen Xiaolin Wei Hongge Guo Houkun( School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096 , China)Abstract: To improve the reaction characteristics of the selective non-catalytic reduction ( SNCR )process, the theoretical analysis and the experimental study of the influence of CH4 as additive on theSNCR process are carried out. The reducing agent was jetting out from an improved TB series slit noz-zle on the self-made SNCR reactor, and the cool experiments results show that a good mixing effectcan be achieved with a flow rate ratio (jetting flow to bulk flow) of 0.15. With a normalized stoichio-metric ratio 1. 25, the maximum NO, removal efficiency with no additive is 82. 48% at 900 C, andthe maximum NO、removal efficiency with CH as additive is 73. 19% at 875 C. CH4 addition needsto obtain the maximum NO, removal efficiency at certain temperature increases with the decrease in thereaction temperature. The addition of CH4 can improve the removal of NO, when the reaction tempera-ture is below 885 C, while a negative effect may occur when the temperature is above 885 C. Thebeneficial or harmful effect increases with the increase in additions of CH. The experimental resultsshow that the temperature window of the process becomes lower and wider with the CH as additive.Taking the NO removal efficiency higher than 50% as a criterion, the temperature window of theprocess is 863 to 937 C without CH4, and 803 to 929 C with CH4 as additive. The suitable temperaturesection for improving the process effect with CH as additive is 775 to 850 C, in which NO, removalefficiency can be obviously improved through the adition of CH4. The NH3 slip can be significantly de-creased with CH4 as additive; the more the CH, addition, the less the NH3 slip.Key words: selective non-catalytic reduction; gaseous NH中国煤化工收稿日期: 2008-09-04.作者简介: 梁秀进(1979- -),男 ,博士生;仲兆平(联系.TYHCN M H Ghong@ seu. edu.cn .基金项目:国家高技术研究发展计划(863计划)资助项目(2008AA052303)、国家自然科学基金资助项目(50776019)、教育部新世纪优秀人才支持计划资助项目( NCET 05 0469).引文格式:梁秀进,仲兆平,金保升,等.CH4作添加剂对SNCR脱硝工艺的影响[J].东南大学学报:自然科学版,2009,39(3):629-634.[ doi: 10.3969/j. issn. 1001 - 0505.2009. 03.039]630东南大学学报(自然科学版)第39卷氮氧化物(NO2)是造成大气污染的主要污染NNH→H+N2(9)物之一.目前国内65%的NO,是燃煤产生的,而我NH2 +NO→N2 +H2O国又是最大的煤炭生产国和消费国.据专家预测，适量的0H,O,H基元是NO,还原反应的必如果不采取有效措施,随着燃煤工业的发展,在未要条件.活性基元只有在足够高的温度下才能产来5~10年内,NO,排放量可能超过SO2而成为生,这是SNCR脱硝工艺在低温下难以进行的原第一大酸性气体污染物.因此,研究作为主要燃煤因.设备的电站锅炉和工业锅炉的NO,的排放控制很烟气内的活性基元在温度低于温度窗口时产有必要生量不足,会造成反应速率太慢,在较短的停留时目前，国内外已经发展出了很多种NO,的脱间内得不到较高的NO,去除率.当温度高于工艺除工艺.在各种NO,脱除工艺中,选择性非催化还的温度窗口时, 0H,O基元就会过多,下面的反应原( SNCR)脱硝工艺除了有成本低、易于与其他工会逐渐占据主要地位:艺联用的优点之外,还有占地面积小、设施简单的NH2+OH→NH+H2O(11)优点,尤其适合老电厂的改造.实验室研究数据表NH +O2←→HNO +O(12)明,小型实验台上脱硝效率超过80% [2-4] 是可以实HNO+M→NO+H + M(13)现的，中型设备试验中脱硝率可达到50%~HNO+O→NO+OH(14)70% [5].实际工业工程应用中却只有30% ~ 50% ,反应(11) ~ (14)的大量发生会造成NO,的这是由于一般的锅炉处于SNCR脱硝工艺温度窗去除率降低，甚至烟气中NO,含量不降反增.口内的空间很小，还原剂与烟气不能及时均匀地混有CH作添加剂的条件下,CH。会发生一系合且在反应温度窗口内的停留时间过短造成的,国列生成活性基元的反应,产生的活性基元补充了在内外对此也有专门的研究[68].略低于工艺温度窗口下的温度区间内的活性基元还原剂一般都选用氨、尿素[9-10]及铵盐1-12],的不足,使得反应温度窗口降低.同时，CH,作添加对氨作还原剂的添加剂多为碳氢化合物13-15],尿剂也会造成NO,的最大去除效率的降低.素作还原剂的添加剂多为钠盐16-17].与其他还原2试验装置剂相比，氨作还原剂可以以气态形式喷入，还可以避免生成N2O副反应的大量发生[18].还原剂以气试验在如图1所示的SNCR烟气脱硝工艺试态形式喷人,可以避免由于溶液气化潜热造成喷口验台.上进行,试验台由烟气产生装置、烟气脱硝反附近的局部温度降低.添加剂可以使SNCR脱硝应器主体和测量装置3部分组成.烟气由反应器前工艺反应温度窗口向低温方向移动,但NO,的去.面的燃油燃烧器产生,所用燃料为0*柴油,烟气温除率会降低.本文主要对添加CH。对气态NH,作度通过调节燃油量和燃烧风量控制，向燃烧风中掺还原剂的SNCR工艺的影响进行详细的研究.混氧化NH,以提高烟气中NO、的浓度,其产生量通过调节氧化NH3的添加量进行控制.反应器为1反应机理φ250mmX50mm的刚玉管,外加150mm硅酸铝采用NH;作为还原剂,在850~1050C的温纤维棉保温层,最外层为5mm厚的铁皮作保护度范围内,还原NO,的总包化学反应方程式主要层.反应器总长6 m,垂直向上3 m后有一90°弯有头.沿程预留3个取样口,分别距喷嘴0. 45,2,54NH3 +4NO + O2→4N2 +6H2O(1)m.通过改变取样枪的插人深度可以对同- -测量位4NH3 + 2NO +2O2→3N2 +6H2O (2)置_上的多个测点进行测量,即可沿图1所示的x轴参照文献[19-20]提出的SNCR反应机理进方向上进行不同测点的测量.还原剂NH,和CH4行分析.从微观基元反应上, NH3向NH,的转换从喷嘴由空气携带喷人，还原剂NH;和CH。在从反应很重要,只有发生如下反应:喷嘴喷出前已得到预混合.风和添加气体及油的添NH;+OH→NH2+H2O(5)加量由中国煤化工程有7个s型热电NH3 +O→NH2 +OH(6)偶进行MHCNMHGJ公司SAE19型烟NH3 +H→NH2 +H2(7)气分析仪对从取样口抽取的烟气气样的成分进行才能发生下面的NO,的还原反应:在线测量.烟气中的泄漏氨由真空泵在反应器尾部NH,+NO→NNH+OH抽取气样通过水洗溶解收集,通过所得洗液的中和第3期梁秀进,等:CH作添加剂对SNCR脱硝工艺的影响631滴定对泄漏氨的量进行测量.缝,会造成与槽缝相垂直和相平行方向上混合的不SNCR工艺反应温度一般在 900 C左右，超出均均,改进后喷嘴开呈十字交叉的2条槽缝,结构了普通钢材的耐温程度.高温条件下还原剂在钢铁如图1所示.喷嘴为φ16mmx2mm半圆头刚玉材料的催化下也会迅速分解,所以造成了工业上多管,槽缝宽1.1mm.改进后的槽缝式TB系列喷嘴采用在锅炉炉壁上开口喷人的方式.在材料方面,的喷出在轴向上和径向上都有较大的流速,既有利刚玉管可以达到耐温和防催化分解的要求.参照槽于在径向上的混合,也便于控制两股气流的交.缝式TB系列喷嘴,采用刚玉材质自制了改进型槽汇面.缝式TB系列喷嘴.原有槽缝式TB系列喷嘴为单⑦3φ252国\卫TB系列喷嘴P4血) 221321同8**x二2侧视图.仰视图(a)系统流程图(b) I放大图(单位:cm) .(c)改进型TB系列喷嘴(单位:mm)1-空压机;2-燃烧器;3-稳流段;4- -反应段; 5-烟气出口;6- -油箱; 7- -雾化风;8-燃烧风; 9 -还原剂携载气;10- 氧化氨;11-还原氨;12-自制喷嘴; 13-预留圆孔;14-储氨罐; 15- -CH4 储气瓶;16-测量位置1; 17-测量位置2;18-测量位置3;19- -烟气分析仪; 20-钢质保护层; 21- -硅酸铝保温层; 22- -刚玉内衬; 23-氨气采样装置; 24- -泄露氨测量装置图1试验台结构图3试验结果与讨论7。 700-3.1混合效果)0一-0/(m'h-):还原剂与烟气的混合对反应效果的影响很大.e 400Ostberg等[8.研究混合对工艺的影响,因试验装置较小,没有进行冷态混合研究.为考察还原气体与-15 - 10-510 15径向位置x/cm烟气的混合效果,进行了冷态混合试验,设计工况(a) Qb= 300 m?/h800p烟道主气流(bulkflow)为空气,流量Q.分别为88220 ,300 ,400 m/h.以CO为示踪气体,其喷人量为烟道主气流流量的5.5x10-4倍,即体积浓度为500 tQ, Q:/(m2.h-1):ar-0- 220,2.2只。550 mL/m' .示踪气体携载气为空气(jet flow),流-o - 400,4.0量Q;分别为1.5,3. 0,4.5 m'/h.30015 -10 -5古1o 15图1所示的测量位置1,沿x轴方向有7个测(b)相同的Q%/Q;点.图2(a)给出了Q, =300 m2/h,Q;=1.5,3. 0,图2自制喷嘴中心逆流喷入时CO浓度分布4.5m'/h时,CO体积在径向上的分布情况.从图Q。=400 m'/h,Q; =4.0 m2/h工况下CO在径向上上可以看出,x为负值的位置CO体积浓度较高,的分布情况.当主气流进气量与携载气进气量同时这是由于反应器前面的弯头引起的流场不稳定造增大时,CO的分布曲线形状相似. Q。= 400 m'/h,成的.携载气较小时，其穿透能力小,容易受流场流Q,=4.0 m'/h的工况混合效果有所提高,表现为动的影响.随携载气流量增大,喷出气流的穿透能CO体中国煤化工:这是由于气流流力增强,x为正值位置的CO体积浓度不断提高.速越大fYHCNMHG在高温条件下会膨当Q}=4.5m'/h,即携载气为主气流的1.5x 10-2胀,有更高的流速,即热态条件下的混合会比冷态倍时,基本达到了较好混合的效果.图2(b)给出了Q. =220 m'/h,Q; =2.2 m/h;条件下的混合效果好.632东南大学学报(自然科学版)第39卷3.2对反应温度窗口的影响油量来控制温度也不能保证各工况下烟气成分不通过调节燃油量对温度进行控制,分别对775变,温度不同时烟气成分也略有差别.表1给出了~ 950 C之间不同反应温度的工况进行了实验.在各工况的温度区间和烟气成分,表中所示的温度区图1所示的测量位置2进行烟气取样测量,沿x方间起始温度为喷嘴处的温度,结束温度为测量位置向有7个测点烟气量和还原气量分别为300,4. 52的温度,即烟气成分测量处的温度.表中,起始温m'/h,烟气在喷嘴到测量位置2之间的停留时间度从875 C到775 C条件下的CH4添加量为有约为0.27s.由于存在散热,反应器温度不能保持CH,作添加剂时各工况中得到NO,最大去除率时恒定,只能是-一个沿程递减的温度区间.通过调节的添加量.表1各温度工况 下的烟气成分初始烟气成分/%ncH/ "NH3温度/Cφ( H2O)φ(CO2 )φ( NO, )/10φ(N2)950 ~ 8500. 2009. 0616. 8612. 817. 0161. 20.925 ~ 8000.20010. 8215. 2611.607. 0462.25900 -77511. 60.13. 80.10.495. 8764. 05875 ~ 7500. 12512. 5912. 649.615.4065. 11850 ~7250. 40013. 1412.089.235.44.65.50825 ~7100. 60014. 6811. 578. 646.5165. 04800 ~ 6940. 83315. 249.437. 175. 6868. 10775~653.1. 00016.578.026. 096.5269. 25注:ncH:/nNH3 为CH4和NH3摩尔比;φ( . )为各成分体积分数.图3给出了氨氮摩尔比为1.25,各温度下无添加量也 会影响NO,的去除率,试验是在CH添添加剂与有添加剂时所得的最高NO,去除率.图加量固定且ncu/nNH, > 1.0的条件下进行的,而本中横坐标给出的温度是图1中所示的还原剂喷出文中CH,添加量为在各温度下取得NO,最大去除位置的温度,即反应起始的温度.率时的添加量,ncH2/NH; <1.0.无添加剂.900 C条件下取得最大NO,去除率与王智化等31对工业锅炉的研究结果相比，为82.48%.以约885C为分界,高于该温度添加无添加剂时工艺的温度窗口也低且还原效率要高CH会降低NO,的去除率,低于该温度添加CH一些,这是由于其实验中氨是以溶液喷人的.溶液可以提高NO,的去除率.有添加剂时在875C条的汽化潜热会造成喷嘴附近局部温度降低,造成了件下取得最大NO,去除率为73. 19% .无添加剂时反应温度窗口的升高,而且汽化后的NH3从局部的温度窗口和最优温度比实验室中采用一系列纯低温区又很快地进人高温环境,使得部分NH;被气体配成的模拟烟气所得的结果[1-15]低,而与工氧化,降低了NO,的还原率.从图3还可以看出业锅炉所得结果相同(21或较高[2].这是因为工业775~850C温度范围内添加CH4对NO,的去除锅炉中通过燃烧所得的烟气中除O2, CO2,H2O和率改善效果最为明显,因此为适合添加CH4改善.N2等主要成分外,含有一些如CO, SO2,HCl和小工艺效果的区域.分子炭氢化合物等微量成分,这些成分也会参与反以NO,去除率高于50%为标准,无CH,作添应促进活性基元的产生,进而造成工艺温度窗口的加剂的温度窗口为863~937C,有CH4作添加剂降低.文献[13,15]所得的有添加剂时的反应温度的温度窗口为803 ~929 C ,即在有CH,作添加剂窗口高,这是由于在有CH。作添加剂的条件下其的条件下反应的温度窗口要宽一些,主要向低温拓908C展.有CH4作添加剂除可以使反应温度窗口降低。70外,也改善了SNCR脱硝工艺反应温度窗口过窄的缺陷,有较高的实用价值.基50-1 40图4给出了有无添加剂时最优工况下各测点艺30-8的初始中国煤化工为无添加剂.9252010- 0叶-0-有添加剂C条件YHCNMHG量,A2为处理后的07758000825850875900925950NO,的含量;B为CH,作添加剂、875 C条件下原烟气初始NO,的含量,B2为处理后的NO,的含图3有无添加剂条件下NO,的去除率量.从图上可以看出NO,在x轴上的分布很均匀，第3期梁秀进,等:CH作添加剂对SNCR脱硝工艺的影响633800 [90p80- a。70F0085600-0目500o-aa0000堂5其400-0-二83003020020100888-8-085810000.20.40.608 1.015-10-505i0 15nCH, /nNE径向位置x/cm(a)不同温度图4最优温度工况下各测点NO,浓度分布9080q各测点NO,的浓度无明显差别.该现象是由2个b原因造成的:①高温条件下气体体积膨胀,湍流剧哥60A、烈,混合效果比冷态条件下更好,即由图2(b)得出8 40的结论;②热态试验中要考虑留出NO,还原过程z3ena, /nny中所需的时间,所以取样点从冷态试验的测量位置1后移至测量位置2,气体经过了更长距离的混合,喷入气体的浓度分布也要比冷态试验中更加均匀.760 780 800 820 840 860 880900920 940 960温度/°C由于改进型TB系列刚玉喷嘴是安装在反应(b)不同CH4添加量图5 NO, 的去除率器内部高温环境下且试验结果反映良好,所以在工业锅炉中如能根据炉膛的温度场和流动情况合理3.4对泄漏氨的影响地选择喷嘴安装位置和分布密度,就可保证该工艺泄漏氨是残留在处理过烟气中未能参与还原在工业应用中与试验效果相同.反应的氨气,过多的泄漏氨除造成还原剂的利用率3.3添加量的影响不高外,还会腐蚀后续设备.为考察氨的泄漏,对起图5(a)给出了5个典型温度下不同CH,添加始反应温度为785C条件下各工况的泄露氨进行量时的NO,去除效率.从图上可以看出,在反应温了测量,取样位置为图1中所示的测量位置3.当度为900和925 C条件下,添加CH,对NO,的还氨氮摩尔比为1.2时,ncn/nN, =0,0. 333 ,0. 667,原是不利的,且增大CH,的添加量会迅速降低1.0时氨的泄露量分别为133. 28, 36.96,6.72,0NO,的去除率,在温度为925C条件下的下降幅度mL/m'.这说明添加CH4作催化剂可以大大降低更大.在反应温度为850C及低于该温度的条件下NH;的泄漏量,且随着其添加量的增大,氨的泄漏添加CH4可以提高NO,的还原率,在有CH4作添量减小.加剂的条件下达到各温度下最大NO,去除率所需的CH添加量随着温度的降低而增大.尽管8504结论C及低于该温度的条件下改变CH的添加量对还1)改进型TB系列喷嘴在携载气与主气流的原率是有影响的,但总体来说差别不大,即没有必体积比为1.5x 10-倍时,基本达到了较好的混合.要添加过多的CH.效果.图5(b)给出了各温度下ncH/nNB =0,0.2,2)CH。作添加剂可以降低并拓宽SNCR工艺0.6时NO,的去除率.从图上可以看出,875 C为的反应温度窗口,以NO,去除率高于50%为标准，添加CH4对提高NO,有无改善的转折点,改善效无CH作添加剂的温度窗口为863~937C,有果因添加量的不同而不同.850 ~925 C为对CH,CH4作添加剂的温度窗口为803 ~929 C.添加量最为敏感的区域.图中适合添加CH4以改3)中国煤化工艺效果的温度范围善工艺效果的温度区域内nCcwm/INH3 =0. 6比ncu/为775MYHCNMHG,达到既定温度条nNHB=0.2的NO,去除率略高,但差别很小，这再件下最大NO,去处率所需的CH,添加量增大.次说明没有必要依靠增大CH的添加量以改善工4)CH作添加剂可以大大降低氨的泄露量.艺效果.634东南大学学报(自然科学版)第39卷11(6):511 -514.参考文献( References )Lu Zhimin, Zhou Junhu, Wang Zhihua,et al. 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