甲醇柴油的研究进展

第30卷第6期.现代化工June 20102010年6月Moderm Chemical Industry●41●grenere甲醇柴油的研究进展曹建喜',董松祥”,商红岩",徐春明'(1.中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京102249;2.中国石油大学化学化工学院,山东青岛266555)摘要:在比较甲醇和柴油的物化特性的其础上,分析了甲醇作为柴油代用燃料的优劣势,详细综述了在柴油机上燃用甲醇的各种方式,并总结了甲醇乳化燃料的节能环保机理以及燃料配方的研究进展,同时对甲醇微乳化燃料在内燃机中的应用前景进行了探讨。关键词:甲醇柴油;替代燃料;乳状液;微乳液;内燃机中图分类号:TQ223.121 ;TQ51文献标识码:A文章编号:02533 -4320(2010)06 -0041 -05Advances in methanol-dieselCAO Jian-xi' , DONG Song xiang2 , SHANG Hong-yan2 , XU Chun-ming'(1. State Key laboratory for Heavy Oil Processing, China University of Ptroleum, Beijing 102249, China;2. College of Chemistry and Chemical Engineing, China Petroleum University, Qingdao 2655, China)Abstract: In this paper ，as one kind of altermative fuel for diesel, various ways of methanol fuel fulling in dieselengine are reviewed on the basis of comparison of the differences of physical properties between methanol and diesel. Theadvanlages and disadvantages of methanol as a kind of alternative fuel for diesel engine are also analyzed. The researchprogress in full formulation and the mechanism of micro-emulsified methanol in energy saving and environmentalprotection is introduced. In addition ，the future application prospects of micro- emulsified methanol fuel in diesel engineare investigated.Key words: methanol-diesel; altermative fuel; emulsified liquid; micro-emulsifed liquid; intemal-combustionengine近年来,随着我国经济的快速发展,石油的需求实意义。.量持续增长。1993 年起我国己成为石油纯进口国,1柴油机的清洁代用燃料2009年我国原油进口比例已超过52%。另外,我国的汽车尾气排放已成为城市大气环境的一一个主要污内燃机的清洁代用燃料有氢气、沼气、液化石油染源。因此,针对我国自然条件和能源资源特色,逐气(LPG)、天然气(LNG CNG)、二甲醚(DME)、醇步改变汽车能源结构,发展汽车清洁代用燃料,在发类(甲醇、乙醇)、酯类(植物油、生物柴油)以及复合动机上实现高效、低污染的燃烧,控制汽车发动机有燃料、乳化燃料、燃料电池、电动汽车、混合动力汽车害排放对我国城市大气质量带来的日趋严重的影等[)] ,然而,目前仅有天然气、LPG、二甲醚、甲醇较响,已成为我国能源与环境研究中的一个十分重大成功地应用于柴油机,但是需要对发动机进行参数和紧迫的课题。与汽油机相比,柴油机具有热效率高、燃油经济调整或者改造。其他清洁代用燃料由于存在- ~些技性好、爆发压力较高、输出扭矩比较大、CO和HC排术上或经济上的困难而未能大面积推广使用(4。目前，国际上公认最有前途的内燃机清洁代用放量低等优点,在汽车上得到越来越广泛的应用。燃料是醇类燃料。醇类燃料主要是指甲醇、乙醇,它尽管柴油机在动力性经济性方面有很大的优势,但们都具有使用储存和运输方便的特点。醇类燃料在其排气中含有大量微粒,其质量浓度是汽油机的作为柴油机的代用燃料有巨大的优越性,特别是对30~80倍"。这些微粒主要是由黑色含碳物质组于环境的改善作用来说,柴油机使用醇类燃料可减成,粒径小,沉降速率很低,能长期悬浮于大气中,加上其表面常吸附--层有致癌作用的多环芳烃等物少常规污染物( CO、HC .NO,、PM) ,尤其是颗粒物的质[2),易被人体吸收而沉积在肺泡内,对人体健康排放量,降低烟度和致癌度5。同时,甲醇的来源造成了极大危害。因此,在当前广泛使用柴油机的十分丰富,可从固体原料煤炭、液体原料石脑油和渣情况下,开发柴油机的清洁代用燃料具有很大的现油气体原料天然气和油田气及煤层气等中制取。收稿日期:2010-01 -06作者简介:曹建喜(1968 -) ,男,博士生,副教授,研究方向为石油与天然气化I,cjx@ chinafuel. com. cn。.●42●现代化工第30卷第6期我国是富煤炭、缺油气、少再生能源的国家,预测出柴油混合比较困难。不论是依靠压力混合,还是加的全国煤炭资源总量达6 000亿t,是世界上煤炭储人一定量的助溶剂,都不能保证甲醇和柴油的均匀存最丰富的国家之一,这样的国情决定了以煤为原混合。混合燃料易分层,稳定性较差。⑥甲醇燃料料生产甲醇燃料是缓解我国石油供应矛盾的有效措发动机排气中含有未燃醇、醛、酮等非常规排放物，施之一。此外,我国煤炭资源的40%含硫量比较特别是醛类的排放量会大大高出常规发动机,这些高,使用资源丰富却闲置少用的高硫煤、焦炉气等制物质对人类和环境构成了威胁,很容易带来二次污染。成二次清洁能源一甲 醇来代替石油,又可谓一举.3甲醇 柴油乳化燃料多得。除了来源丰富的优势以外,甲醇在生产价格、储运以及加注等费用方面都具有很大的竞争优对甲醇柴油燃料的研究主要集中在两方面:--势(6]。因此,与其他国家相比,甲醇燃料在我国更是基础理论的研究,较为集中的是甲醇柴油稳定性、有发展前途。.各种添加剂的研制,如稳定剂、十六烷值增进剂、黏度调节剂、防锈剂等,该部分研究的报告主要以专利2甲醇在柴油机 上应用的优缺点形式出现。要获得稳定甲醇柴油混合燃料,通常采甲醇作为柴油机的替代燃料具有以下特点:取的方式是在其中加入各种表面活性剂、助表面活①甲醇分子质量小、分子结构简单,甲醇含氧量达性剂以及其他油品功能剂等制备成稳定的微乳液或50% ,化学当量比柴油低, C/H原子比较小,其着火乳状液。二是应用研究,即乳化燃料的燃烧情况以极限较柴油着火极限宽,所以其燃烧速度快,有利于及发动机的技术改造等。乳化燃料的燃烧动力性、降低碳烟排放。②甲醇的沸点和凝固点均较低。前燃烧过程排放特性、水和醇对机件的腐蚀、溶胀,以者可使燃料-空气混合气形成较快,且比较均匀,有及乳化燃料燃烧机理等均是研究者关心的问题。利于完全燃烧;后者可保证发动机在低温下工作。3.1 甲醇-柴油的节能、环保机理③甲醇的热值虽然约为柴油的46%,但是在理论空3.1.1 节能机理燃比下,单位质量的甲醇-空气混合的热值与石油乳化油作为燃料,在节能方面目前公认的机理燃料混合气的热值相当。④甲醇的气化潜热是柴油为微爆理论[1-1。①微爆作用,对于油包水型的微的3倍多。在形成混合气时,会降低进气温度,从而乳液，由于甲醇的沸点低于燃油沸点(130C以上)，提高充气系数,在- -定程度上可改善发动机的燃烧，当油表面燃烧时,内部甲醇受热并气化,体积急剧膨提高热效率17-8] ,降低进气温度也可以抑制NO,和胀,产生的巨大压力使油滴爆破,油滴进一步微粒碳烟的形成9。⑤甲醇最小着火能量较低,燃烧时化,形成“二次雾化" ,柴油和空气的接触面积大幅火焰的传播速度较快,这些均对燃烧十分有利。度增加,提高了燃烧效率,达到节能的效果。②加速甲醇作为柴油机代用燃料除了有以上优势以.燃烧反应,甲醇在气化过程中,分子中的- -0H基活.外,其不利因素也是很明显的:①甲醇的十六烷值仅性大大增强,一-氧化碳尽可能完全燃烧。相当于为3左右,比柴油低得多,其自燃温度却高达“水煤气反应" ,从而加速燃油裂解所形成焦炭的燃470C,比柴油的200~220C高得多,因此甲醇既难烧,抑制了烟尘的生成。.以压燃,也不易被点燃,自发着火的能力比较差。3.1.2 环保机理②甲醇的气化潜热大，理论气化温度为- 122C,高一般柴油机中产生碳氢化合物的主要原因是混气化潜热产生的冷却效应对发动机低速、低负荷时合不均匀及燃烧不良所致。-氧化碳是- -种不完全的工作过程会产生不利的影响。③甲醇的热值低，燃烧产物,生成柴油机碳烟,概括地说是由烃类燃料不到柴油的1/2,为了保证功率输出,必须增加循环在高温缺氧条件下裂解生成的。乳化柴油能发生燃料供给量,加大供油系统负担。因此,在对原发动“二次雾化”,其雾化质量是任何柴油机喷嘴都难以机未进行任何改造的情况下，一般不能将甲醇直接达到的,它使柴油分子与高温空气的混合更均匀,燃应用。④甲醇的黏度低,直接使用柴油机原有的燃烧环境的改善能显著减少烟尘排放。同时，乳化燃油喷射系统时,会造成系统磨损,甚至卡死等故障，料能够抑制NO,的生成[2]。根据捷里道维奇机理,从而影响发动机的可靠性和耐久性。此外甲醇还对NO,生成速度为:有色金属、橡胶件等具有强烈的腐蚀作用。⑤由于d[NO,]/du= Axexp[-E/RT] x[N,] x[0,]"甲醇中含有羟基(-0H),是极性物质,所以甲醇和可见无论在内燃机或是在其他燃烧装置上，2010年6月曹建喜等:甲醇柴油的研究进展●43.NO,生成量与反应温度呈指数关系增加，如果空燃由长链脂肪族羧酸和脂肪胺反应制得。该添加剂的比高,燃烧强度大,反应温度高，停留时间长,NO,则用量较少,-般是1%左右,甲醇/乙醇的量为20%，急剧增加。燃烧乳化油时,由于气化产生微爆均需其余的为液态烃燃料(柴油) ,能形成较稳定的醇类吸热,由此可降低气缸工作温度,防止燃烧焰局部高燃料。温,缩短燃烧时间,而且甲醇柴油燃烧改善了空、燃英国Interfacial 技术公司[6]给出了一种稳定澄混合比例,可以用较小的过量空气系数,即N2 ,02.清的掺醇柴油燃料,所用的添加剂包含有氮的给予浓度大幅度降低,从而显著降低NO,的生成,抑制体和携带体,其中氮的给予体可以是胺酸胺、三唑NO,对环境的污染。等;携带体可以是至少含有12个碳原子的乙氧化脂3.2普通甲醇柴油乳化燃料的研究进展肪酸,脂肪酸主要是油酸、月桂酸等,乙氧化程度在传统的甲醇-柴油燃料,以柴油为主要原料,在5~8,还包括正丁醇作共溶剂。所制得的乳化液在表面活性剂和助溶剂的作用下，加入一定比例的甲-10~909C下能保持稳定,但并未说明所得乳化液醇,得到均质的白色或黄色乳状液,此项技术在国外能稳定多长时间。这种混合燃料能减少废气排放，起步较早,至今已取得较大进展。不会降低功率和所产生的扭矩。德士古(Texaco)有限公司(3]所发明的油包水由于我国能源问题的凸显，甲醇柴油的研究发添加剂包括3个部分:溶于油的主添加剂A、溶于水展迅速。近几年来,已开发出许多甲醇柴油配方,有的主添加剂B、溶于水的辅助添加剂C。A主要是多项科研成果和发明专利产生,并正在向实用化和二甘醇脂肪酸酯多元醇的一元或二元酸酯、多元醇市场化的方向前进。例如楚宜民17]研制的甲醇/柴的烷氧化一、二、三元或多元酸酯类物质;B主要是油混合燃料,在柴油机结构不变的情况下，把甲醇、聚烷醇胺的脂肪酸盐、胺盐、季铵盐、聚乙氧化的酚、柴油、0P乳化剂、其他助剂按体积比15: 80:2.5:酯脂肪胺、脂肪醇、脂肪酰胺、脂肪酸类物质;C主2.5混合,混合燃料平均节油率达9.5% ,在中、高负要是脂肪二醇脂肪酰胺烷醇胺、聚胺、脂肪醛类物荷下平均节油率达12.4%。在中、高负荷范围内燃质。另外,利用了Grifin创立的HLB理论来计算混用混合燃料的烟度均低于燃用柴油时的烟度,下降合表面活性剂的HLB值,并总结了适合油包水的合达25. 6% ,NO,的排放值显著降低。崔天豪f["]加入适HLB值。5%~10%的基础油如碳十二和蓖麻油为助剂，使得燃油系统( Fuel System)公司[14]对掺醇柴油乳加入甲醇的比例最高可达到50%以上。山东理工化所用的添加剂有较为详细的说明，并研究了掺醇大学的王延遐、刘永启[19]研究了乳化剂含量、乳化柴油在添加剂作用下的温度和时间稳定性,配成的工艺、乳化时间以及含水量对乳状液形成及其稳定W/0型乳化液能在-24C ,至少在-49下敞口放置性的影响。结果表明,随着搅拌时间的增加,配制的一夜仍可保持稳定。所用的物质主要是:脂肪酸烷基乳化液稳定性提高,但到某--值后,增加的幅度较酚与环氧乙烷的缩合产物RC.H20(CH,CH2O),H,脂小。当乳化剂含量比较少时,随着乳化剂含量的增肪酸与环氧乙烷的缩合产物RCO( 0CH2CH2),0H,加,乳化液的稳定时间相应增长。但当乳化剂含量R( 0CH2CH2),0H,多元醇与长链饱和或不饱和脂达到一定值后,再随着乳化剂含量的增加，乳化液的肪酸的缩合产物HOCH2 ( CHOH),CH20COR,多元稳定时间反而下降。用机械搅拌法既可制备柴油-醇与长链饱和或不饱和脂肪酸及环氧乙烷的缩合产甲醇水复合乳化液,也可制备柴油-甲醇(无水)乳物H(0CH2CH2),OCH2COR。化液,但柴油-甲醇(无水)乳化液不含水时稳定时英国帝国化学( Imperial Chemical Industries)公间很短,几乎不能稳定,制备柴油-甲醇-水复合乳司“介绍了由2种组分组成、用于乳化甲醇/乙醇碳氢化液所需的搅拌时间短,配制的乳化液稳定时间长。燃料的共聚体物质。其中之一-是(A- C00)- -B,这里吴楚等[20]经实验得出复合表面活性剂的HLB值在A是RCO[ OCH(R,)(R2),0],0C( R, )(R2),COOH;2.8~3.3时,制得的甲醇柴油乳状液稳定性最好。B是:当n=2时,为H[ 0CH( R3) CH2],0C(R;)-同时水的存在对柴油-甲醇乳化液分层时间影响很CH20H;当n>2时,为R{[OC(R,)CH,],0H}。其大,当含水量较小时,随含水量的增大,分层时间迅中R是烃基,R是氢或烃基, R2是二价的烃基,n=速延长,乳化液变得更加稳定。当甲醇含量占甲醇/0或1,p是0~200的一个值,R,是C1_3的烷基,q水溶液的60%左右时,柴油-醇水三元乳化燃料分是10~500的一个值,r=1 ~500。另- -种是酰胺,层时间最长,即在乳化燃料中加入一定比例的水有●44●现代化工第30卷第6期利于提高柴油-醇乳化燃料的稳定性。“三废”污染,成本低,工艺简单。这种环保节能甲3.3甲醇柴油 微乳燃料的国内外研究进展及其发醇/柴油既可单独使用,也可与柴油混合使用,型号展趋势可达0* ~35'。北京华阳禾生能源技术发展有限公目前,甲醇-柴油乳化燃料在开发、生产和应用司[30]将柴油、质量分数为9%以上的甲醇、活性剂.仍存在一一些有待攻克的技术问题(21)。对甲醇柴油和200*溶剂油或260*溶剂油制备了甲醇柴油微乳乳化燃料而言,目前比较突出的问题是稳定性尚未液。该甲醇/柴油所用柴油质量分数不超过60%，解决。柴油乳状液颗粒较大,不稳定,容易发生分所占比重低,且能和甲醇完全互溶,溶解速度快;无.层。乳化液第--次点火发动后,剩余在油缸中的油需改变车辆任何结构和零部件,可以直接供柴油机-旦发生分层,就会导致再次发动困难。同时由于使用,且其热值高、油耗低,尾气排放中碳氧化合物这种乳浊液稳定时间短,很容易分层。要延长其稳少;该甲醇/柴油的配制工艺简单,生产成本低、可以定时间,就要增加乳化剂的用量,而乳化剂的价格通有效地节约不可再生石油资源。陈林和蓝鸿泽[0]常比较昂贵,这就造成乳化柴油的成本较高,降低了创新性地采用浓茶水为助溶剂,按甲醇1% ~35%乳化柴油的实用价值。甲醇柴油微乳燃料是由柴(质量分数.下同)、柴油61% ~80%、甲基叔丁基醚油、甲醇或水、表面活性剂、助表面活性剂组成,其粒2% ~5%、植物油酸1% ~5%、浓茶水1% ~2%、正径为10~100nm。与乳化燃油相比,微乳燃油有如已烷0.2% ~0.5%、异丙醇0.3% ~0.5% 、叔丁醇下优点:①黏度适中,微乳燃油的黏度与未掺水燃油0.25%~0.6%,在常温常压下将其搅拌混合均匀黏度相差不大。而乳化燃油为了延长稳定储存的时即可。它长期储存不分层,互溶性好;经在柴油机动间,有时要加入增黏剂,达到稳定目的,这样不利于车辆上试用表明:它与使用相同标号的纯国标柴油燃油雾化,影响内燃机点火效率。②长期稳定,微乳对比，,100 km耗油量节约5% ~ 10% (质量);排放液是一种热力学稳定体系,能自发形成,粒径小,可尾气无黑烟,- ~氧化碳、氮氧化合物、碳氢化合物等达到长期稳定。③制备简单,由于微乳液可自发形有害物的含量大幅度下降;燃料对油路中的金属件、成,因此无需强力搅拌,而乳状液通常对乳化装置的橡塑件不存在腐蚀和溶胀问题;配制简单,产品热值要求较为严格。④微乳燃油燃烧效率高。微乳油节高、成本低,既能节省耗油量和有害物质的排放,又油率为5% ~15% ,排气温度降低20% ~ 60% ,烟度能克服现有的甲醇/柴油在使用时遇到的腐蚀性、溶降低40% ~77% ,氮氧化合物和一氧化碳排放量约胀性和动力性差等弊端。为-般汽油的25%,在节能、环保和经济效益上都4结语有较可观的效果[2-2)。Mrlli(25]将柴油、甲醇/水、蔬菜油和亲酯性乳为缓解能源危机问题,人们把寻找汽车代用燃化剂失水山梨醇乙氧基单油酸( HLB =4~6)、亲水料视为紧迫任务之一。经专家长期探索,目前认为性复配乳化剂( HLB=12)在40 ~ 50C混合,得到- -最有希望的汽车代用燃料是甲醇燃料,甲醇是现今种可用于柴油机的微乳化甲醇柴油。Genova等[26]唯一可以用煤及天然气等作原料的大规模生产的经研究了一种以糖酯为乳化剂、二元醇为助剂制成的济的液体燃料,生产工艺成熟,储存使用方便。我国油包水微乳柴油。Hazbunl27] 用甲醇(或水)/叔丁缺油少气,煤炭和伴生与衍生碳氢气体资源相对丰醇部分或完全中和的阴离子表面活性剂(如Emer-富,是替代石油的可靠资源。甲醇燃料适合我国的sol 315)制备了Philips D 22柴油微乳液,在-10~燃料发展,对人体健康和生态环境安全已具有一定70C稳定。Schon(28] 以脂肪酸、乙醇胺、甲醇、氨制的生产和使用经验,综合成本低。未来甲醇柴油燃备了柴油微乳液,它能在较宽的温度范围内保持相料的发展趋势主要是:稳定性。(1)选择合适的高效表面活性剂,能使甲醇和在国内,李宇翔[29]公布了一种节能环保的甲柴油在任意比例下互溶,制备出澄清、透明、稳定的.醇/柴油配制方法:以柴油45% ~ 75% (质量分数,微乳化柴油。下同)、甲醇12%~25%、碳十二2%~8%、硝酸乙(2)针对甲醇柴油燃料的闪点低、十六烷值低、酯3% ~12%、蓖麻油5% ~ 20%的配比组成,其中润滑性差、腐蚀金属和橡胶部件溶胀等问题进行系碳十二为助溶剂硝酸乙酯为点火提高剂、蓖麻油为统研究,寻求解决方法。闪点提高剂,此甲醇/柴油在常温、常压下配制,没有(3)从甲醇柴油应用方面看,甲醇-柴油需要寻.2010年6月曹建喜等:甲醇柴油的研究进展●45●找到正确的市场定位,不仅可以用于工业锅炉、内燃机[14] Fuel Syatem Incoporation. 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