生物质热转换制氢的研究进展

第42卷第3期生物质化学工程Vol 42 No. 3008年5月Biomass Chemical EngineeringMay 2008生物质热转换制氢的研究进展黄国胜,陈明强·,王君,陈明功,于宗保(安徽理工大学化学工程学院,安徽淮南232001)摘要:氢气是一种理想的洁净能源。从能源角度和环境角度考虑,发展生物质制氬技术都具有重要的意义。生物质制氨技术主要包括热化学法和生物法,其中热化学法主要是将生物质气化或液化,再进行重整和水蒸气变换反应,获得氢气。本文综逑了生物质热化学转化(包括气化、超临界水气化、热裂解等)制氢技术的研究进展,并对典型的制氨技术作了评述和展望。关键词:生物质;氢;热化学转换中图分类号:TQ517.5文献标识码:A文章编号:1673-5854(2008)03-0039-06Research Progress in Hydrogen Production byThermochemical Conversion of biomassHUANG Guo-sheng, CHEN Ming-qiang, WANG Jun, CHEN Ming-gong, YU Zong-baoInstitute of Chemical Engineering, Anhui University of Science and Technology, Huainan 232001, ChinaAbstract: Hydrogen is a kind of ideal clean energy sources. Considering from energy source point of view and environment pointof view, it is very important to develop technology of hydrogen production from biomass. Technology of hydrogen production frombiomass mainly includes thermochemical and biological process. In the former process, biomass was gasified or liquefied, thenreformed and shift reacted by water vapor to produce hydrogen. The research progress in the technology of hydrogen productionfrom biomass by thermochemical conversion including gasification, gasification in supercritical water; pyrolysis) was summarizedin this paper and the typical technique for hydrogen production from biomass was also commented and viewedKey words: biomass; hydrogen; thermochemical conversion氢气无毒、无味,燃烧生成水,实现真正“零术的主要发展方向之一,是一种很有前途的方法。排放”,不产生任何污染物;可储存运输,也适于本文论述了生物质热转换法制氢的方法和研究进管道运输,是一种理想、高效、可再生的清洁能源,展。预测氢能将成为未来世界的主要能源形式之目前传统的制氢方法主要有电解水热裂解化石1生物质气化制氢能源等方法。这些方法中90%都是通过天然生物质气化是生物质在高温(800~900℃)气、煤、石油为原料制取。下通过气化剂的作用部分氧化转化成含一氧化碳生物质能作为太阳能的一种储存形式,具有和氢气等易燃气体混合物的过程,该方法适用于可再生性、硫含量低、污染小、分布广、储量大等特含水率低于35%的生物质,其目标是将生物质原点,是一种可持续发展的清洁能源和战略能源。料部分氧化转化成气体燃料,产生的低热值气体采用生物质为原料制氢不仅减少环境污染,节约可以直接作为涡轮和发动机的气体燃料不可再生能源,而且还可能成为未来能源制备技生物质气化主要反应步骤如下(2:1)生物质中国煤化工收稿日期:2007-09-07基金项目:国家自然科学基金(20676002);国家重点基础研究项目(2007CNMHGI青年教师科研资助计划(2006jp1075)作者简介:黄国胜(1984-),男,安徽庐江人,硕士生,主要研究方向为生物质能源;E-mail:hgsxiaoh@yaho.com,cn通讯作者陈明强(1964-),男,安徽宿州人教授,主要从事生物质能源转化方面的研究;Eml; machen@ aust.cdu,cn。生物质化学工程第42卷加热分解转化成气体、焦炭和一级焦油。2)一级高而增大,焦油、焦炭产量相应减少。焦油热解成气体,同时生成二级、三级焦油。3)在气化反应器方面主要开发的3种形式的设二级、三级焦油的热解。其化学反应主要包括:备:流化床反应器、下吹式气化炉反应器和自由落1)热解过程生成焦炭的非均相和均相气化反应;体反应器,反应器装置趋向于大型化。近期研究2)热解过程生成焦炭的燃烧和易燃气体的氧化的注意力多数集中于循环流化床和有催化剂的高反应压反应器。前者是出于装置大型化的考虑,后者1.1气化剂是为了获得含氢量高的合成原料气在气化过程中加人的气化剂主要有空气、氧总之,生物质气化制取氢气共同存在的问题气、水蒸气。根据气化剂不同可分为:1)空气气是气化效率低,产物种类分散,不易提取高纯度氢化:这是获得高效率单一产物最广泛使用的技术。气;其优点是工艺流程简单。产品气品质较差,热值为4~6MJ/Nm,氢气体1.3催化剂积分数为8%~14%,反应器温度为900在气化过程中通常加入催化剂,其主要作用1000℃,但成本较低。2)氧气气化:产品气具有为:1)降低热解气化反应温度,减少能耗;2)减少很好的品质,热值为10~15M/Nm3。此过程温气化剂的投入;3)进行定向催化裂解,促进反应度可以达到1000~1400℃,但存在成本和安全平衡,得到更多的目标产物。问题。3)水蒸气气化:生成气体、焦炭、焦油,氢气生物质催化气化系统主要包括两大部分体积分数为30%~60%,但焦油的存在会导致是生物质气化部分,在流化床气化炉(或其他形催化剂中毒、降低气化效率、腐蚀设备等问题。吕式的气化炉)内进行;二是气化气催化交换部分鹏梅等对生物质空气-水蒸气气化制取富氢燃在装有催化剂的固定床内进行。生物质废弃物由气的特性进行了一系列实验研究。发现较高的反螺旋进料器进入预热过的流化床,在流化床内发应器温度,适当的ER(实际通入氧气质量/完全生热解反应产生热解气和焦炭等,热解产物再与燃烧所需氧气质量)值和S/B(水蒸气质量/生物从底部进来的空气或水蒸气等发生化学反应产生质质量)值(在实验研究中分别为0.23,2.02),气化气,气化气从流化床上部进入旋风分离器,将以及较小的生物质颗粒比较有利于氢的产出。炭粒分离然后进入焦油裂解床,进行焦油的初步1.2气化反应器催化裂解,经焦油裂解后的气化气再进入通常装根据气化反应器形式不同可分为:1)流化床有镍基催化剂的固定床内进行进一步的催化裂解反应器: Zhang等“在一个中试规模的流化床反及交换反应。应器中进行了生物质空气气化制氢的研究,获得目前用于生物质催化气化的催化剂主要有白的氢气体积分数相对较低,大约8.0%。实验通云石、镍基催化剂、高碳烃或低碳烃水蒸气重整催过改变温度、空气流速、水蒸气/气体比进行操作,化剂、方解石、菱镁矿等。利用水蒸气重整焦油和轻的碳氢化合物、水蒸气Asadullah等研究了纤维素气化生产合成的置换反应大大增加了氢气体积分数,达到气过程中Rh/CeO2的催化性能及不同载体对铑30%。2)下吹式气化炉:L等利用空气和氧催化剂的影响。在这些催化剂中, RhEo2显示气/水蒸气作为气化剂,应用自身加热的下吹式气了极好的效果,碳元素100%转化成气体,其氢化炉研究生物质气化制氢的特性。结果显示:与气产率最大。温度升高,氢气产率增加。吕鹏梅生物质空气气化相比较生物质氧气/水蒸气气化等以流化床为反应器研究生物质催化气化,结提高了氢气产率,其产生的燃料气的热值将近是果表明:白云石和镍基催化剂可使产品气中的氢前者的两倍最大达到11.1MJ/Nm3。3)自由落体积分数提高10%以上。体反应器:Wei等在一个自由落体反应器中,采中国煤化工基本选择性不用高加热速率研究两种生物质(豆秆和松木锯同。CNMHG制氢过程中显屑)的水蒸气气化特性。研究发现:S/B值和反应示了很以的件任,而和深、重整反应制氢器温度(750~850℃)决定气体产率和产品气的显示了很高的活性。铂、钯在制氢过程中显示了组成;气体产率和氢气含量随着反应器温度的升相对较高的选择性。第3期黄国胜,等:生物质热转换制氢的研究进展在催化剂应用过程中,考虑到催化剂的机械强度及使用寿命,一般将生物质气化和催化交换2生物质超临界水气化制氢设在不同的反应器,但另设一固定床催化反应器,大部分生物质含水率比较高,如果用传统的既增加了系统阻力,又增加了投资成本;如将生物气相气化反应制氢,会引起很高的干燥成本。质气化和催化交换设在同一反应器,就对催化剂超临界水气化可以有效的避免高干燥成本,且具的活性、耐温性能、机械强度及使用寿命等提出了有高的气化率(可以达到100%)和高的氢气产比较高的要求。同时由于焦油催化裂解的附加值率(体积分数可以达到50%),反应不生成焦油、小,其成本要很低才有实际意义。木炭等副产品,不会造成二次污染。因此超临界1.4存在的问题水气化制氢是个很有前途的方法。此法适用于含在气化和催化气化过程中也存在一些问题,水率高于35%的生物质。问题之一就是如何处理气化过程中形成的焦油。超临界水的介电常数较低,强度较弱,以致其不需要的焦油会形成焦油气溶胶聚合成更多复可以完全溶解有机组分和气体;因此提供了一个杂的结构,不利于蒸气重整生产氢气。通常可以单一流动相化学反应的机会。在这种剧烈条件用3种方法减少焦油生成。1)气化器的适当设下,生物质迅速分解成小分子,在很短时间内产生置;2)适当的控制和操作;3)添加催化剂。操作大量气体。参数如温度、气化剂、停留时间,在焦油形成和分近年,进行了大量的研究用来评价各种湿生解方面起主要作用。有报道指出:焦油在1273K物质在超临界水条件下气化制氢的适宜性。然温度以上可以被热分解掉。在气化器中加入催化而,大部分工作还停留在实验室规模,处于早期发剂(白云石、橄榄石、焦炭等)可以减少焦油的生展阶段,其原理和基本的机械装置还没有很好的成使用镍基催化剂时焦油在973~1073K裂解。理解透。 Minowa等1)报道了纤维素在超临界水使用白云石时焦油在1073~1173K裂解,几乎中用镍作催化剂条件下气化制氢。 Calzavara100%的消除焦油,催化剂不仅减少焦油含量,等6评价了生物质在超临界水中制氢气。研究还提高了产品气的品质和转化效率。两步气化修指出生物质超临界水气化制氢过程关键就是能量正过程和气化器二次空气通入也有利于减少焦油回收问题,因为该化学反应是吸热反应需要外界的生成。We等研究了石灰石、橄榄石、白云石提供很大的热量。关宇等以碱性化合物对焦油分解的影响,白云石在对焦油分解催化活KCO3Ca(OH)2以及RuC为催化剂在间歇式性和对提高气体产率方面显示了很好的性能。高压反应金中,对半纤维素在超临界水中的气化另一个问题是灰的形成,会产生沉积烧结、制氢特性进行了实验研究。结果表明:Ru/C的造渣、结垢、结块。可以采用分馏和滤取的方法减效果最佳,催化剂混合使用要比单一催化剂的效少反应器内灰的形成。尽管分馏对灰的移除很有果好温度的提高可明显提高H2产量。效,但它会恶化残留灰的品质;另一方面,滤取会超临界水气化中广泛使用管状反应器,因为移除生物质中的无机盐部分提高了残留灰的品其结构可以承受住高压。 Demirbas等进行了质明。最近, Garcia-Ibane等报道了在循环流超临界水气化果壳制氢的研究。实验在100mnL化床反应器中气化滤取橄榄油废弃物证明了滤的圆柱形的用S316材料制成的高压锅中进行取作为气体生产前处理技术的可行性。采用不同温度和不同操作压力。随着温度和压力为了提高氢气产率,对生物质气化气体产物增大,其气体产率也增大。温度在750K时有最可以进行相应的处理如水蒸气重整、水蒸气置换大气体产率压力在48MPa时有最大产率。反应。 Madhukar等介绍了一种新颖的方法,超临界水气化的缺点是在气化过程中容易堵通过把气化反应和吸收反应结合起来提高松树皮塞反TV凵中国煤化工质在超临界水水蒸气气化制氢的产率。氧化钙为CO2吸收剂,中气CNMHG问题。实验获气化温度600℃时氢气产率、总气体产率碳转得了减少又业甜基的刀达简反应温度反应化率分别为:48.6%、622%、83.5%。利用吸器入口高的加热速率使用合适催化剂改进反应收剂时,产品气中CO和CH4的浓度比较低。器设置。42第42卷由于超临界水气化所需的反应温度和压力对效果比镍好很多,受炭结垢影响较小,但因为其高设备和材质要求较高,目前相关研究的最新成果的成本,很少应用。仅停留在实验室小规模实验研究,尚未从理论和近年来,已做了大量的实验,用来评价不同种技术上系统地总结出可工业化的规律。尽管超临类生物质裂解制氢。农业残渣,花生壳2,消界水气化还处于早期发展阶段,但随着人们对超费污染物如下水道油脂、混合生物质、人工合成聚临界水独特的理化特性的逐步了解,超临界水气合体2,油菜籽等用来裂解制氢气。应用催化制氢技术一定会得到进一步的发展和应用化流化反应床可以有效解决因焦炭沉积在催化剂3生物质热裂解制氢和床层表面造成的重整效率降低问题,提高氢气产率则。 Yeboah等建立了一个生物质制氢热裂解可以分为慢速裂解和快速裂解。慢速示范工厂,花生壳在流化床反应器中进行裂解和裂解的产品主要是焦炭,一般不用来生产氢气。水蒸气重整氢气产率达到250kg/天。快速裂解是一个高温过程,生物质原料隔绝空气快速裂解生产的焦炭具有很高的反应性,可快速加热,形成水蒸气,随后浓缩成黑褐色的液以通过气化剂(如:水蒸气、CO2、氧气)气化转变体。其产物有气体(H2、CH4、CO、CO2)、液体(焦成含氢气的燃料。最近,利用生物质裂解得到的油和生物油)、固体(焦炭和其他惰性原料)。焦炭通过水蒸气气化生产气体燃料引起了很大的在高温和充足的气相停留时间条件下,快速兴趣。其涉及的氧化反应如下3或闪速裂解可以直接生成氢气,相关反应如下:C+O2→CO2生物质+热量→氢气+一氧化碳+甲烷+2(-CH2)+302→2H2O+2CO2其他烃类产物C+H2O→CO+H2其中甲烷和其他烃类产物可以通过水蒸气重C+CO2→2C0整生产更多的氢气,反应如下:(一CH2-)+H2O→CO+2HCH4+H2O→CO+3H2(一CH2-)+CO2→2C0+H2为了进一步提高氢气产率,可以应用水蒸气焦炭水蒸气气化产生的气体成分由焦炭的固变换反应,反应如下:有属性和水蒸气气化过程条件决定。CO+H2O→CO2+H2Bakshi等进行了生物焦炭水蒸气气化制研究发现温度、加热速率、停留时间、催化剂氢研究。实验在固定床反应器中进行,温度为类型是影响裂解过程的重要参数。为了得到高的600~800℃,水蒸气流速为10g/h,得到氢气体氢气产率,必须高温、高加热速率、长的停留时积分数为30~50%。间。这些参数可通过选择反应器类型和传热方式控制,如:气固对流传热和固固传导传热。流4生物油裂解制氢化床反应器类型显示了高的加热速率,因此其是裂解生物油也可以生产氢气。根据与水生物质裂解制氢气最有前景的反应器类型。王天的溶解性裂解油可以分离成两部分,溶于水的部岗等2研究发现产气中氢气的体积分数随着热分可以用来制氢,不溶于水的部分可以用来作粘解温度的提高明显增加热解反应在未完成之前,合剂。实验研究显示:当使用镍基催化剂时氢气增加反应时间有利于提高氢的体积分数。的最大产率可以达到90%。再加上水蒸气重整一些无机盐如氯化物、碳酸盐、铬酸盐,有利和水蒸气置换反应,氢气产量可以显著的提高。于提高裂解反应速率。以白云石和氧化钙为催化该方法最近引起了很大的关注。剂,进行了大量的焦油中烃类组分分解影响的研Riochee等3致力于发展有效的蒸气重整催究同时研究了其他催化剂如镍基催化剂、Y·化剂M凵中国煤化工结构问题。结型沸石2)、K2CO3、N2CO3、CaCO3、各种金属氧化果显CNMHG起到很大的作物(A2O3SiO2、Zn02、TO2和C2O3)()。其中用。与開最戰催化消相比牧,二氧化铈-氧Al2O3、Cr2O,展示了更好的催化效果,Na2CO3比化锆和氧化还原剂混合成的氧化物的使用导致了KCO3、CaCO3催化效果好。贵金属钌、铑的催化高的氢气产率。负载Hh、P1催化剂对生物油的水第3期黄国胜,等:生物质热转换制氢的研究进展蒸气重整具有最好的活性,而Pd基催化剂活性很cation of leached oruillo(olive oil waste)in a pilot plant circu-差。同时附载Rh、Pt催化剂被用作快速裂解山毛lating fluidized bed reactor. Preliminary results[J].Biomass and榉木产生的生物油进行重整的催化剂进行研究Bioenergy,2004,27(2):183-194[12]MADHUKAR R, AHISHI D, OSWAMI YAn5结语hydrogen production by gasification of biomass in the presence ofa CO2 sorbent[ J]. Intemational Joumal of Hydrogen Energy生物质热化学方法制氢已经显示了很好的经2007,32(14):2803-2808济性和环境友好性,具有广阔的发展前景。大规13 KRUSEA,,GAWLⅨA. Biomass conversion in water at30模热裂解和气化制氢可以大大降低生产成本,是410t and 30-50MPa: Identification of key compounds for indi-未来的发展趋势。在超临界水条件下生物质气化Rcs,2003,42(2):267-279制氢具有高效无二次污染等优点是未来生物质14】 MATSUMURA Y, MINOWA T. Fundamental design of a conti热化学技术的研究重点之一。随着对超临界水生uous biomass gasification procese using a supercritical water物质气化机理研究的不断深入,大规模的生物质fluidized bed [ J]. International Joumal of Hydrogen Energy热化学技术的逐步商业化,生物质制氢技术必将2004,29(7):701-707取代传统的制氢技术。[15]MINOWA T, INOUE S. Hydrogen production from biomass bycatalytic gasification in hot compressed water [J].Renewable参考文献Energy,1999,16(4):l114-1117[16]CALZAVARA Y,JOUSSOT-DUBIEN C, BOISSONNET G, et al.[1]HAMELINCK C N, FAAU A P C. 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Applied Catalysis(B):Environmen-Renewable Energy Laboratory, 2002tal,2005,61(1):130-139国内信息2008年厦门生活用纸年会取得圆满成功第十五届生活用纸国际科技展览及会议(2008生活用纸年会)于4月24日在厦门国际会展中心胜利落幕,展览和会议取得圆满成功今年的展览规模比去年增加了24%,与往年相比,参展单位和参观人数再创历史新高。60%多的参展商的展台积在18米2以上,尤其是特装展位数量也较往年大幅提高各具特色的展台布置在提升企业形象的同时也使生活用纸年会的国际化、专业化水平进一步提高成为中国最权威、最专业的生活用纸行业盛会。为更好地进行研讨交流,本届年会的国际研讨会继续沿袭去年模式在展览前一天举办邀请了美卓、PMP、川之江柯尔柏特艺佳、诺信、玳纳特赫克力士、巴斯夫、尼尔森欧睿等著名公司的专家就生活用纸和一次性卫生用品两个专题进行了19场演讲研讨会现场座无虚席,秩序井然,尤其是尼尔森、欧睿新时代3家市场调查公司的报告得到国内外听众的一致好评。组委会专门为研讨会印制的《技术研讨会论文集》以及刚刚出版的《中国生活用纸年鉴2008/2009都倍受企业代表和参观观众的欢迎。据专业统计,本届会议参展商约2000多人,观众约8000多人,其中海外观众175人,参观展览有25000~30000次。展览现场包括729个展位和16家公司现场设备展示展览面积约18万米2。4月24日,生活用纸委员会还组织了常委单位和重点企业的80余名代表参观了福建恒安集团和恒利集团。本届年会在参会人数、会议规模及影响力等诸多方面都超过历届在展会组织、服务等方面充分实现与国际性展览和会议接轨。许多观众都早早赶来,在登记台前排成长龙展览现场始终人流不息中国煤化工会时组织客户联谊会等活动,均取得事半功倍的良好效果。在协办单位恒安集团纸年会开得紧凑、高效取得了圆满成功。H2008厦门生活用CNMHG(《生活用纸》杂志社)