现代煤气化技术的开发与进展

第30卷第5期燃料化学学报Vol.30 No.52002年10 月JOURNAL OF FUEL CHEMISTRY AND TECHNOLOGYOct.2002文章编号:0253-2409( 2002 )05-0385-07现代煤气化技术的开发与进展黄戒介,房倚天,王洋(中国科学院山西煤炭化学研究所,山西太原030001 )摘要:评述了现代煤气化技术开发现状对加压固定床气化流化床气化水煤浆气流床气化和干粉气流床气化典型代表技术的发展进行分析。结合热力学和动力学分析提出了未来煤气化技术发展的原则。鉴于目前制氧成本仍然是制约煤气化技术发展的最大因素认为一方 面应加速高效廉价的大规模制氧技术的开发,另- -方面要注重氧耗低的气化技术的开发重视过程集成概念和技术经济的优化。理论分析和已有研究表明粉煤/块煤双粒级进料液态排渣固定床气化、两段(多段)进料干粉气流床气化、流化床部分气化与气流床气化或CFB燃烧集成技术具有各自特点和良好的发展前景。关键词:煤气化;固定床;流化床;气流床中图分类号:TQ546文献标识码:A能源是现代社会和经济发展的支柱煤炭作为脱CO2的发电技术1。地球.上最丰富的化石能源为人类文明发展起到了举自20世纪60年代以来煤气化技术研究开发足轻重的作用但同时也造成了地球生态和环境的取得了较大的进展,尤其是20世纪70年代的石油破坏如区域性酸雨问题、全球性臭氧层空洞和气候危机的刺激和严重的燃煤环境污染问题,国内外各变暖(温室效应问题。因此解决能源、碳排放、环境国政府和研究机构都给予了极大的重视:美国先后之间的矛盾是未来煤炭利用的关键议题。我国经过提出的洁净煤技术示范计划CCTP和21世纪展望半个世纪的发展形成了以煤为主、多能互补的能源( Vision 21 )其中ICGCC 是主要项目;欧共体和日本生产体系,煤炭的消耗量占总能源消耗的70%左的洁净煤技术发展计划都十分重视ICCC。在ICCC右,长期以来煤炭的利用主要沿用传统的直接燃烧项目的带动下-批大型化的先进的煤气化技术完方法不仅效率低,而且排放出大量的烟尘、二氧化成示范,如Texaco ,Destec ,Shell ,Prenflo ,KRW等技硫和氮氧化物。而天然气相对煤炭不仅洁净且利用术。基于成熟技术的煤部分气化燃烧集成联合发电方便另外天然气利用排放的CO2仅是煤炭利用的系统( ABGC(英国),HIPPS(美国))概念正在开发。一半。 随着日益严格的环境控制和CO2排放全球在过去二十年中，我国煤气化技术研究开发水平有性的限制天然气的产量远不能满足人们的需求天了显著的提高灰熔聚流化床气化技术完成了工业然气的价格势必上涨。如此以来,煤炭气化的潜力示范水煤浆气流床气化技术和加压固定床气化技和竞争力将显现出来,这是由煤炭气化所具有的特术等完成了中试由于国外技术的引进( Texaco ,Lur-点来决定( 1)现代煤气化技术发展的很快技术先gi气化炉转变为国产化服务和技术改进(多喷嘴技进性和成熟性都是史无前例的，以煤炭气化为基础术)干粉气流床气化技术近几年由于Shell、Prenflo的合成氨、合成化学品(甲醇、醋酸等)已占据很大的技术的示范成功国内亦开始有关的技术研究。本市场;(2)以煤炭气化为基础的联合循环发电文结合国内外现代煤气化技术现状和理论分析对(IGCC)其经济竞争力已非常接近粉煤燃烧发电技未来煤气化的发展规律和几种具有特色的气化技术术更重要的是IGCC可以达到非常严格的环境排予以讨论。放标准(3 )对于CO2的脱除要求煤气燃前脱CO21现代煤气化枯术开发现状的ICCC的经济性与天然气联合循环发电燃后脱除中国煤化工用途和形势需要(替CO2相当,但明显地低于其他煤直接燃烧技术燃后代天THCNMHG几百种气化方法其收稿日期:2002-07-20 ;修回日期:2002-09-08基金项目: 国家重点基础研究专款( G19990221和中国科学院创新基金作者简介黄麴据963- )男山西芮城人研究员从事煤气化、高温煤气净化基础和工艺开发研究。E-mail : huangji@ sicc. ac. cn386燃料化学学报30卷中以温克勒气化炉、常压K-T炉、鲁奇加压气化炉等与固态排渣相比，气化温度提高气化能力提高3倍得到最早的应用。20 世纪70年代以来由于ICCC~4倍煤气中CO、H2含量大大增加水蒸气分解率的开发促进了新-代气化技术的诞生。美国45个提高、用量降低,但氧耗高一些,目前证明放大到洁净煤技术示范项目中有7个煤气化联合循环发电500 t/d是成功的。项目配套有六种气化技术,包括Texaco水煤浆气1.2 流化床气化技术 温克勒气化工艺是典型的化技术、CE两段式气流床气化技术、Destec两段加流化床技术,最早用于工业生产第一台工业生产装压气流床气化技术、KRW气化技术、U-Gas气化技术置于1926年投入运行。这种炉型存在严重的缺陷,和BG/L固定床熔渣气化技术。德国的HTW流化床只能利用高活性褐煤排灰含碳多,飞灰带出碳损失气化技术、Prenflo 干粉气流床气化技术和荷兰的严重致使碳利用率降低。针对这些问题开发了新Shell干粉气流床气化技术( SCGP )也发展到示范规的流化床技术,如高温温克勒( HTW )灰熔聚气化模。它们的共同特点是煤种适应广、气化温度高、气( KRW ,U-Gas 中国科学院山西煤炭化学研究所的灰化压力高、生产能力大、气化效率高、气体容易净熔聚气化法)和循环流化床气化工艺。化23。HTW气化法的基本开发思路提高操作压力和根据气化炉类型煤气化技术可分为固定床气化温度、增加流化床带出细粉循环入炉系统从而提高(如Lurgi、BGL)流化床气化(如HTW ,U-Gas、KRW ,了气化炉的气化强度和碳转化率煤气中CH,含量ICC灰熔聚等)气流床气化如Texaco、Destec. Pren-亦降低。已运转的示范装置操作压力为1 .0MPa其flo、Shell.GSP等)生产能力为干褐煤720t/d。为应用于ICCC进一步1.1加压固定床气化技术 加压鲁 奇炉是典型的提高压力至2.5MPa以上气化炉直径3.7m褐煤处加压固定床气化技术技术成熟能利用高灰分煤,理能力达到160t/h 可满足36.7万kW发电装置4。并且能在2.41 MPa压力下运行,适合合成液体燃料灰熔聚气化法的基本原理是应用射流技术在流合成所需要的操作压力,可 节约投资和能耗,因此,化床浓相床中央建立一局部高温区,中心温度达到南非萨索尔一I、II厂都选择了蒸汽和氧为气化. 1200 C左右炉壁温度1000C~ 1 100C ,不仅气化剂的鲁奇加压气化技术。萨索尔一I使用鲁奇气化炉平均温度高,可气化烟煤,而且生成灰熔聚颗粒，炉16台和1台MARKV型试验用鲁奇气化炉正常操物容易与半焦分离从而使排灰碳含量降低。应用作时每台气化炉日产气88万m'。萨索尔一I、萨索此原理的KRW、U-Gas、中国科学院山西煤炭化学研尔- Il均使用鲁奇IV型气化炉,气化炉内径3.85 m，究所的灰熔聚 气化技术均进入工业示范开发阶段。操作压力约2.7MPa ,单台炉日产气110万m。鲁奇U_Gas气化工艺完成中试后,在我国上海焦化炉设计的V型气化炉内径为4.7m高12.5m,重量厂 建立了工业装置，日处理次烟煤120t左右，采用200t ,日产气量达228万m'。在半个世纪的时间内,空气、蒸汽鼓风制低热值燃料气,1994年底投入生鲁奇炉在应用中不断前进,气化炉直径逐步放大使产。由于是第一套工业装置灰熔聚操作还有-定用了搅拌装置,从而可气化一定粘结性的煤4。尽的困难有望在近期获得解决[5]。管鲁奇单台生产能力达到日处理，上千吨煤但与加KRW气化技术是加压流化床气化,中试设计压压气流床气化技术相比生产能力还不够大不能气力为2. 1 MPa操作压力0.91 MPa~ 1.62 MPa处理能化粉煤蒸汽分解率低过程中产生大量的焦油和酚力次烟煤730kg/h~1140kg/h。该技术被美国能源水。为克服上述缺点又进行了新的开发主要技术部列为IGCC 用气化技术之一,应用于Pinon Pine升级包括进一步提高压力、提高温度、两段引气。IGCC项目采用空气鼓风气化模式。MW Kellogg 公KGN气化技术为两段气化将上出口含焦油煤气通司提供气化岛的设计。1998年1月气化岛开始建过内部设施循环,成功地生产出无焦油煤气。鲁尔设至中国煤化工转了18次 每次运行100型气化炉能在10MPa压力下操作,设两个煤气失败MHCNMHG，长时间持续操作的出口,可生产高热值和中热值煤气,由于压力提高,目标还未完成。遇到的最多问题是高温煤e气过滤除处理能力较2.5 MPa操作增加一倍煤气中CH4也尘集灰的排出困难淇次是气化炉底部排灰(灰和石增加近一倍同时因为炉上部煤气流速降低很多从灰石)困难,部分是由于气化炉耐火材料脱落造成而减少了被带密的粉煤量。BG/L 液态排渣鲁奇炉，的。估计操作参数为:日处理煤880.6t总发电能力5期黄戒介等:现代煤气化技术的开发与进展38710.7万kW ,净发电能力是9.971万kW ,热效率1.4 干粉进料气流床气化技术 干粉进料气流床( LHV )是42.1%61。气化技术相对湿法进料具有氧耗低、煤种适应广、冷中国科学院山西煤炭化学研究所在中试基础煤气效率高等优点。其代表技术有Shell Prenflo、日上进行了氧气/蒸汽鼓风制合成气的工业示范装置立气流床等。开发烟煤处理能力为100/d常压，气化炉直径2.4Shell SCGP工艺:20世纪70年代初,Shell 开始m ,目前已投入生产运转,能稳定灰熔聚操作，炉底致力于煤气化技术( SCGP )的研究和开发,1983 年部排灰率占入炉灰分的70%左右,碳含量小于夏,Shell公司在美国休斯顿附近的Deer Park综合建10%煤气带出碳占入炉碳量的10% 左右,含 碳细造厂开始建设日处理煤量220(烟煤)或360(褐煤)粉(C 65% )掺入流化床锅炉入炉煤再利用其总碳示范装置( SCGP-1 ),1987年投入运转到1990年累利用率达到98%。计运行15000h其中连续运转时间最长为1528h完循环流化床-般在大于颗粒终端速度下操作,成了16个煤种的试验。继SCGP-1成功后，又在荷床中气体返混少无气泡存在,气固接触好,因此生兰Buggenum兴建了一座25.3万kW的IGCC产能力大大提高。循环流化床气化工艺开发目前处Demkolec示范电厂, 气化能力是煤2000t/d，气化压于中试规模美国HRI公司、瑞典的Studsvik能源公力2. 8MPao 1993 年底试车,以后三年中完成了14司、德国鲁奇公司、中国科学院广州能源所等开发了个煤种试验和12种不同烧嘴的设计测试，气化运转该技术结果证明其气化强度比传统流化床大3倍率在95%以上,碳转化率可达99% ,冷煤气效率~4倍,但煤的气化碳转化率仅为89%[7]，达不到80% ~ 83%/4101]。2005 年前,中国石油化工集团公完全气化。由于循环细粉较循环床锅炉碳含量高的司/Shell双环化工和意大利Suleis将建设数套Shell多半焦的气化速率较燃烧速率低上千倍循环倍率气化炉,用于化工和发电生产,气化能力900t/d~也高,因此此过程要求更高效的粉尘分离系统。5 000t/d121。1.3 水煤浆气流床气化技术 水煤浆气流床气化Prenflo 气化工艺: Prenflo工艺是常压K-T炉的又称湿法进料气流床气化,Texaco炉是一种率先实继承和发展,特点为加压气化,干粉进料,与Shell现工业化的气化技术,由于其进料方式简单工程问SCGP基本相同只是炉体设计有所不同。Prenflo 中题较少，又有重油气化经验近十几年来得到长足的试装置于1986 年在德国Furstenhausen 建设运行气发展具有大的气化能力,处理煤800t/d~ 1 500t/d ,化规模48t/d操作压力3. OMPa，气化温度1600°C ,操作压力3.8MPa~ 6.5MPa最大的一套处理能力气化炉出口用循环煤e气冷却至800 C。该技术被西达到2400/d8]在2000年和2001年两年间在全世班牙Purtollano IGCC电厂采用气化炉生产能力为界建立了13套气化装置,包括我国淮南(煤900t/d ,2600t/do示范数据表明尽管使用的是本地劣质煤合成氨入美国Motiva Delaware City ( 2300t流化石油(灰分50%左右),冷煤气效率达到74.5% ,大于合焦/d ,120MW+蒸汽)等气化原料有煤、重油、石油同值73.7%[13]。焦等9。Texaco 气化炉使用的典型煤浆浓度是60%日本日立公司开发了处理量1t/d 的气化炉采~ 70% ,由于煤 浆具有液体的特性加压进料容易,用一室两段的设计思想,上 下喷嘴有不同的旋回直所以可以实现更高压力( 8 MPa~ 10MPa操作。其操径上喷嘴向下旋流延长了煤在炉内的停留时间,作温度一般在1350°~ 1500 c之间,当灰熔点高于有利于煤的气化同时两段进料气化时冷煤气效率1500C时需要添加助熔剂。离开气化炉的高温粗明显提高4。煤气和细粉,含有入炉煤化学能的15% ~ 35% ,因2煤气化技术 发展规律和几种煤气化技术此冷煤气效率较低(冷水工程:71% ~74%)另-主要的问题是氧耗较高。为了降低过程氧耗提高深讨中国煤化工冷煤气效率,在Texaco气化技术基础上发展了两段THCNMHG,不考虑设备散热损进煤煤气化工艺如Destec气化法增加二段水煤浆失)可以得到煤气化冷煤气效率与气化反应、气体出进料二段水煤浆喷入量为总量的10% ~20%，气口温度、气化剂过剩系数(如蒸汽)的关系,如图1、化炉出口温度降到1038C~ 1050 qC(410]。次烟煤图2所示。由图1可见C- -H20- -O2 反应冷煤气效气化泠煤气效率题到77%。率最高,C-H,0-空气反应冷煤气效率较低随煤388燃料化学学报30卷气出口温度提高冷煤气效率降低,C- -H,0- 空气反应为:应降低幅度最大图2显示随着蒸汽过剩系数提高,(1)加压气化冷煤气效率降低。(2)纯氧/蒸汽为气化剂( 3)低的出口煤气温度9(4)低的蒸汽(或CO2过剩系数雪9(1(5 )根据反应性变化特征分级气化或气化+燃烧)g 905 862)82shenmu coal378(3e710001 200140016001800TemperatureT/K产(2)图1冷煤气效率与温度的关系0Figure 1 Relationship between cold gas fficiency000.204 I0.60.81and temperatureCarbon conversion(1)C-HO- -O2 ;(2)C- -C02-02 ;(3)C-H20-Air图3气化时间 与碳转化率的关系100Figure 3 Relationship between gasifcation time andcarbon conversion( 1)T =1273K ;(2)1233 K根据目前气化技术的发展基础和上述原则,陶92-瓷离子传递膜高效空气分离粉煤/块煤双粒级进料1)液态排渣固定床气化;两段(多段)进料干粉气流床2气化流化床部分气化与气流床气化或CFB燃烧集84成等技术都具备-定的条件,有希望在不远的将来12001 800出现大的突破。Temperature T/K2.1陶瓷离子传递膜空 气分离相对空 气/蒸汽鼓图2蒸 气过剩系数对冷煤气效率的影响风氧气/蒸汽鼓风不仅可获得高的冷煤气效率而Figure 2 Effect of steam extra cofficient on cold且气化反应速度提高,气化炉气化能力提高1.5倍gas fficiency(C- -H2O- -O2 )~2.0倍,煤气含氮少,用途广,体积小,输送能耗(1)a=0;(2)a=0.5;(3)a=1煤是一种复杂的有机矿物由富碳芳香烃、侧链低，因此氧气/蒸汽鼓风是理想的气化模式但制氧脂肪烃以及杂原子S. N、0基团和少量矿物质组成，设备投资大(与气化设备投资相当)耗电量大是气其结构因煤而异。在煤热解过程中形成不同反应性化技术昂贵的主要因素。变压吸附空气分离和有机的半焦。根据非催化气固反应缩核模型,当碳转化膜分离经过开发已得到应用，但对大规模气化炉其率大于90% ,残余的10%碳反应性很低其气化几生产能力或氧纯度仍不能满足需要。陶瓷离子传递乎需要占完全气化时间的一半[14]。煤的热重气化膜空气分离是-种新的空分概念，利用无孔混合导实验结果基本与非催化气固反应缩核模型结果-体陶瓷膜既具有电子传导也具有离子传递特性该致见图3。导体中国煤化工叫(Li ,CrX Fe ,Co ,Cu)上个世纪煤气化技术有两次重大突破第-次MHCNMHG造成格子结构氧空是工业制氧装置的开发用氧气代替空气进行工业位,在高温(800C~900C)下工作氧纯度达到煤气化第二次是加压气化的开发[S] ,加压气化是100%处理能力大,目前美国空气产品有限公司正煤气化大规模化的重要措施。在研究开发。应用于IGCC其经济收益体现在总装由.上述分种可以看到煤气化技术发展的原则机成本降低7.3%发电成本降低6.5%[16]。5期黄戒介等:现代煤气化技术的开发与进展3892.2粉煤/块煤双粒 级进料液态排渣固定床气化2.4流化床部分 气化与气流床气化或CFB燃烧集液态排渣固定床气化是一种大处理能力的气化炉,成技术流化床反应器的混合特性有利于传热传质炉出口温度较低冷煤气效率高,目前主要问题是原及粉状原料的使用,但混合也造成了排灰和飞灰中料煤粒度的限制。高炉喷煤和干粉进料气流床气化的碳损失较高。灰熔聚流化床粉煤气化技术已解决技术的发展浓相输煤和高温喷嘴技术已经解决为了灰与半焦的有效分离、细粉循环提高了碳利用效采用粉煤/块煤双粒级进料液态排渣固定床气化技率。但流化床飞灰带出仍然存在尤其对低活性煤术开发奠定了基础。液态排渣鲁奇炉已进行了添加气化完全气化是很难的。-方面需要庞大的细粉粉煤的试验粉煤粒度小于6mm ,添加量高达35%，捕集循环系统 ;另一方面残余碳的气化活性极差需随气化剂喷入气化操作满意。在喷煤高炉、KGN要较长的反应时间。为此有了流化床部分气化与气炉和气流床结构设计的基础上,进行固定床气化炉流床气化(见图5 )或与CFB燃烧集成概念的产生,体的合理设计,如图4所示实现块煤和粉煤双粒级该集成工艺可发挥流化床气化条件温和、氧耗低的气化且不生产焦油的目标,该工艺发挥了固定床冷特点利用气流床高温气化或CFB燃烧快速转化流煤气效率高的优势同时可以使用粉煤其缺点仍是化床带出飞灰总碳转化率可达98%。前者总体氧不适于强粘结煤种,由于所依据的单元技术比较成耗量低于气流床气化冷煤气效率也提高,投资和运.熟工业化比较容易将会大大改善ICCC用气化炉行费用降低;后者如HIPPS使用低成本的流化床气的技术和经济性。化与流化床锅炉集成煤部分气化使气化炉气化能力提高又煤中硫大部分进入煤气容易脱除其IGCCcoal (unp)发电效率优于其他采用单一气化技术发电系统 17]。raw gasTaw gasfluidizedcoat finescoal finesgasifiero 1 steamO, ! steam中O, 1 steamcntrainedCotaniecoal-+H↓slagO:!steam图4双粒级进料液态排渣 固定床气化工艺示意图Figure 4 Slagging fixed bed gasification with pulverized图5流化床/气流床集成 气化工艺示意图coal injectionFigure 5 Fluidized bed coal gasification integrated with2.3两段( 多段)进料干粉气流床气化高温有利entrained flow gasification于煤的气化反应但同时造成氧耗增加、煤气显热量3结束语大、高温煤气冷却强度大等问题。如何在降低煤气.现代煤气4#开穴π发在ICCC项目的带动温度的同时使热能转化为化学能是解决这些问题中国煤化工下职=成本仍然严重制约着的关键,如Destec、 日立气流床气化采用了二段进MHCNMHG料有效地将-部分能量转化为煤气中的化学能。煤气化x小山及心心此',面应加速高效廉价的大规模制氧技术的开发外,另一方面要注重氧耗低实践证明干粉进料气化明显优于湿法进料气化,目的气化技术的开发。应充分认识各种气化技术的优前两段或多段干粉进料气流床气化成为国内外竞相缺点发挥其优势，采用过程集成概念，实现技术经开发的技床方数据济的优化。理论分析和已有研究表明粉煤/块煤双390燃料化学学报30卷粒级进料液态排渣固定床气化、两段(多段)进料干CFB燃烧集成技术符合发展规律、具有良好的发展粉气流床气化、流化床部分气化与气流床气化或前景。.参考文献[1] Neville A H Holt. 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Because air separation for oxygenmaking with high capital investment and operation cost seriously hinders the progress of coal gasification , on the onehand ,R & D of advanced air separation technology should be addressed and speeded up ; on the other hand , lower ox-ygen consumption gasification process might be developed as well by using integration concept. From the theoreticaland experimental basis it can be seen that slagging fixed bed gasification with pulverized coal injection( two-grade par-ticle size stock ) , entrained flow gasification with two or more stages of dry coal feeding and partial gasification in flu-idized bed integrated with entrained flow gasifying or CFB combustion have good prospect.Key words : coal gasification ; fixed bed ; fluidized bed ; entrained flowFoundation item : Subsidized by the Special Fund for Major State Basic Research Projects( G19990221 ) and Chinese Academy of Sciences.Author introduction : HUANG Jie-jie( 1963- ), male , Professor , engaged in the R & D of coal gasification and hot gas cleaning.E-mail : huangi @ sxicc. ac. cn欢迎订阅2003年<《燃料化学学报》《燃料化学学报》是中国化学会和中国科学院山西煤炭化学研究所主办科学出版社出版的学术性刊物。创刊于1956 年,国内外公开发行。本刊是我国能源领域中重要的学术性期刊。设有研究快报、研究论文、研究简报、综述和知识介绍等栏目。主要报道国内在燃料化学、化工及其交叉学科的基础研究等领域内的科技新成就和最新进展刊登具有较高学术水平和应用价值的论文既传播知识交流学术思想，又促进了经济发展并为培养人才做出了贡献。《燃料化学学报》已连续多年入选国内外检索系统,国外如:《CA》、 《Bi Page One》、《International ChemicalEngineering》、《Fuel and Energy Abstract》、 《Coal Highlights》、 美国《American Petroleum Institute Central Abstractingand Information Services》等。国内如《中国学术期刊文摘》《中国化学化工文摘》、《中国科学引文数据库》《中国化学文献数据库》、《中国科技期刊题名数据库》、《中国科技论文统计与分析数据库》、《中国矿业文摘》、《中国科技论文统计与分析>等连续几年进入《CA》千种表。已成为《中国期刊网》中国学术期刊(光盘版》全文收录期刊、《中国学术期刊综合评价数据库》源期刊、《系统期刊数据库》源期刊。并多次获国家、中国科学院、华北地区及山西省的优秀期刊奖。《燃料化学学报》为双月刊大16开本96页全部为铜版纸印刷每册定价15元,全年90元含邮资)欢迎广大读者在当地邮局订阅(邮政代号:22一50)。 若需过刊式漏时海她枵部联系。中国煤化工联系地址:太原市桃园南路27号《燃料化学学报》编辑部CNMHG山以啊时● UJUwvl话:( 0351 )2025214传真:( 03512025214E-mail:rlhx@sxicc.ac.cn