新型煤气化燃烧集成制氢系统的热力学研究

第25卷第12期中国电机工程学报Vol.25 No.12 Jun. 20052005年6月Proceedings of the CSEE02005 Chin.Soc.for Elec .Eng.文章编号: 0258-8013 (2005) 12-0091-07中图分类号: TK229文献标识码: A学科分类号: 470.40新型煤气化燃烧集成制氢系统的热力学研究王智化，王勤辉，骆仲泱，周俊虎，樊建人，岑可法(浙江大学能源洁净利用与环境工程教育部重点实验室，浙江省杭州市310027)THERMODYNAMIC ANALYSIS OF HYDROGEN PRODUCTION BY NEW COALUTILIZATION TECHNOLOGY WITH COMBINED GASIFICATION AND COMBUSTIONWANG zhi-hua, WANG Qin-hui, LUO Zhong yang, ZHOU Jun-hu, FAN Jian-ren, CEN Ke-fa(Zhejiang University, Clean Energy and Envionmental EngineeringKey Laboratory of MOE, Hangzhou 310027,Zhejiang Province, China)ABSTRACT: Thermodynamic analysis about hydrogen左右，合适的压力范围为2~3MPa。以纯碳为原料、气化炉produced by a new near zero emission coal utilization system中碳转化率为69%时，半焦燃烧的热量可以满足CaCO3的was investigated. The system based on CO2 acceptor coal分解。当H20/C在3.0-3.5之间时，气化效率达到79%左右，gasification and combustion process. Base on chemical制氢效率为65%左右，产品气中H2含量为85%左右。与烟equilibrium calculation, the influence of temperature, pressure,煤、褐煤相比，无烟煤为原料时产品气中H2含量最高，接coal type and H20/C on hydrogen process were studied. The近于以纯碳为原料的工况,而褐煤由于挥发份中CH4的含量calculation results show that the addition of CaO can greatly多导致H2含量降低。improve H2 production compared to traditional coal gasifcation.关键词:热能动力工程;氢;煤; CO2接受体气化;近零排The proper temperature of gasifer is around 850C， highertemperature may cause the re-decomposition of CaCO, whilelower temperature decrease the H2 production rate. The proper1引言pressure should be 20~30bar. Carbon gasification rate in the随着经济的发展，对于能源的需求越来越大，gasifier was 0.69 while other carbon was bumed later toprovide the energy needed by the decomposition of CaCO3.目前以煤、石油、天然气为主的化石燃料提供了世Gasification eficency of 79%, hydrogen production eficiency界85%左右的能源消耗。由于石油、天然气储量有of 65% can be achieved at H2O/C= -3.0~3.5, while H2 content in限”，今后很长- -段时间内的能源供应将仍会以煤production gas was 85%. Compared to bituminous lignite,炭为主。由于煤燃烧过程中会产生SO2、NO、粉anthracite similar to carbon has the highest H2 composition in尘、PM、重金属等污染物质24,同时化石燃料燃production gas. Due to the more CH4 produced by pyrolysis,烧不可避免会产生大量CO2的排放，其对全球气候、lignite has the lowest H2 composition.环境有着不可逆转的影响，因此煤的高效清洁利用KEY WORDS: Themal power engineering; Hydrogen; Coal;已引起各国重视。CO2 acceptor gasification; Near zero emissions由于H2无污染、质量热值高,同时随着高性能摘要:对于以CaO为CO2接受体的无氧气化法为基础的新燃料电池的发展，使H2最有可能成为21世纪的主型煤气化燃烧集成制氢系统进行了化学热力学分析,以化学要能源。然而，H2作为能量载体，需要由其它能量热力学平衡为基础研究了温度、压力、煤种、H2O/C 比对制来制取。目前成熟的制氢技术有电解水制氢、甲烷氢过程的影响。计算结果表明CaO的加入在- -定条件下可催化重整制氢、煤气化制氢等。电解水制氢热效率以大大提高H产量，气化过程的温度过高会引起CaCO3的较低5,中国煤化工要消耗大量珍贵重新分解,而温度过低则降低H产量，合适的温度为850C的天然YHC N M H G规模氢能生产的基金项目:国家自然科学基金项目(50306022)。主导技术。以煤气化为基础的制氢技术则具有煤炭Projet Supprted by National Science Foundation of China储量丰富，热效率高等优点，作为中远期制氢技术(50306022).92中国电机工程学报第25卷已引起各国重视。同时该系统结合燃料电池发电，CaO发生碳酸化反应生成CaCO3,其反应放热供给燃气轮机发电，尾部CO2吸收等所构建的近零排放水煤气反应等吸热反应所需热量，同时推动反应式的氢电多联产系统是今后煤洁净高效利用的有效途(1)和式(2)向右进行。气化过程中产生的高纯度H2径之一。供给固体氧化物燃料电池发电(SOFC),煤经部分气目前用于制氢的煤气化技术主要有部分氧化气化后所剩低活性半焦和CaCO3 -起送入燃烧炉,半化和接受体气化法。美国的FutureGen项目采用部焦和燃料电池排出的含氢尾气燃烧提供CaCO3 分分氧化气化技术结合IGCC、 CO2 捕集，实现零排解所需热量.燃烧炉产生的富CO2的高温高压烟气放发电、制氢的高效能源利用系统0。以CaO为送入燃气轮机发电，烟气经余热锅炉充分利用后，COr受体法的煤气化技术最早是由Conoco Coal将CO2捕获综合处理，从而实现整个系统的近零污Development公司于1977 年提出的”,是主要用于染物排放,系统同时高效提供氢、电两种清洁能源，褐煤、次烟煤的气化技术。目前，基于该原理发展经计算理想状态下系统效率可以达到65%左右"。起来的各种零排放系统如美国零排放煤利用联盟在气化炉中主要进行煤的气化过程，其主要反(ZECA)提出的厌氧煤气化零排放系统别，美国GE应为:能源与环境研究公司(GE-EER)提出的煤制氢零C+H2O(g)=CO+H2排放系统9,日本新能源综合开发机构(NEDO)提出AH298=131.3k/mol, 1H23=135.9kJ/mol (1)的HyPr-Ring系统01等均在积极的研究当中。国内CO+H2O(g)=CO2+H2由浙江大学提出的以CaO为CO2接受体的无氧气AH298= -41.16kJ/mol, NH12= -33.56k/mol(2)化法为基础的新型近零排放煤气化燃烧利用系统",中科院工程热物理研究所提出的含碳能源直CaO+CO2=CaCO3接制氢零排放系统["2]等，相关研究也在积极的展开OH298= -178.1kJ/mol, AH1123= -167.2k/mol(3)当中。王勤辉等川分析了以CaO为CO2接受体的气化炉运行温度为1123K,反应(4)的热量提供水煤无氧气化法为基础的煤气化零排放系统热效率，对气反应所需，其总体反应为系统的污染物排放、系统构建进行了系统研究，闫C+2H2O(g)+CaO=CaCO3+2H2跃龙等[3]利用高压反应釜对C/H2O/CaO 系统制氢OH298= - -87.9kJ/mol, AH123= -64.9kJ/mol (4)可行性进行了研究。LIN s.l[141I5采用固定床和连续该总体反应的标准反应热效应SH298=给料反应器对于Hyper-RING系统中CaO/Coal混合- 87.9kJ/mol, 由于反应热随温度变化服从基尔霍夫物气化制氢过程中的温度、压力等因素进行了试验定律，因此针对上述反应计算了1123K温度条件下研究，Hans 等8)对厌氧煤气化一燃料电池发电零的反应热效应，其总体反应热为AH23=排放系统可行性进行了研究，以上研究当中对于煤- 64.9k/mol,除考虑散热因素以外，气化炉不但可种、H2O/C比例方面研究得很少，对反应系统采用以不需外热自维持连续运行，而且可以有多余热量化学热力学方法进行分析的研究罕见报道。本文主产生，供加热给水所需。在考虑上述反应的同时，要采用化学热力学方法，针对煤制氢近零排放系统气化炉中生成的H2会与未反应的C、CO发生反应生过程中气化炉的压力、温度、煤种、H2O/C 比对系成CH,，其主要反应为统的影响进行系统分析。C+2H2=CH4△H298= -74.87kJ/mol, AH123= -90.92kJ/mol (5)2系统介绍CO+3H2=CH4+H2O图1为浙江大学所提出的煤制氢近零排放系AH298= -250.2kJ/mol, SH 13= -226.8kJ/mol (6)统图，系统的核心过程是以CaO为接受体的无氧气上述反应均为放热反应，如果该反应进行程度化过程和CaCO3煅烧分解/半焦燃烧过程，分别在增大。不但全消耗产生的H.同时系统对外放热增压力循环流化床气化炉和压力循环流化床燃烧炉中中国煤化工用，但换热效率问进行。气化炉运行温度取典型流化床850°C左右，题仍MYHCN MH G,降低能量向H2中压力2.5MPa左右。煤与水蒸气在气化炉中发生气的转移。因此有效抑制CH的产生是提高产H2能力，化反应，主要生成H2、Co和CO2, CO2与加入的提高系统效率的所必须考虑的关键因素之一。第12期王智化等:新型煤气化燃烧集成制氢系统的热力学研究93行专门研究。-协化器筋轮机发惠机∞o,分kor发电机」[400/-发电机煤Ch水| [机-ot 0.分寓 空碘一气200渣' (--携出C+H2O=CO+H2图1煤制氢近零排放系统简圉8001200 T'CFig. 1 Hydrogen production and near zero emission system图2水煤气反应平衡常数随温度变化规律在燃烧炉中主要完成半焦的燃烧与CaCO3的Fig. 2 Equilibrium constant of water-gas reaction as a分解反应，再生的CaO重新送入气化炉循环使用，function of temperature半焦采用纯氧燃烧，烟气经除尘后可以得到高纯度4000的CO2，经燃气轮机发电，余热利用后，便于分离3000并进行最终处理。煤中的硫大部分被CaO固定生成2000-CaS， 随半焦、CaCO,一起送入燃烧炉，在氧化性1000气氛下生成CaSO,后随灰渣排出，气体中少量H2S、CO+H2O=CO+HzofCOS以及颗粒物质、H2O在净化器中进行净化脱除，-500高纯度H供燃料电池发电以及其它H2用户;煤中的401207/C圄3变换反应平衡常数随温度变化规律氮主要在气化过程中生成N2,少量生成的NH，也比Fig 3 Equilibrium constant of water-gas shift reaction as a较容易脱除。相对煤的部分氧化气化过程而言，该过程可以将气化炉、变换反应器、脱硫反应器结合表1 CH2O/CaO气化系统模拟与试验结果对比(干燥)Tab.1 Comparison between simulation and experimental在一起，简化系统设备，降低投资。result about C/H2O/CaO system(Dry)3热力学过程模拟系统(923K,3.0MPa)H2CO2_CO_CHCH20/CaO气化系统/%73.7 0.150.225.9 .ColH2O/CaO试验结果4q%四71213.1 C/H2O/CaO反应过程研究采用FACTSAGE5.2软件包中的REACTION3.2碳酸化反应过程研究模块计算化学反应热力学过程，采用最小吉布斯自根据EdwardlI'提供的CaO与CO2碳酸化反应由能计算程序EQULIB模块计算多元多相化学反应过程中CO2分压力Pa与温度的关系公式为平衡。水煤气反应式(1)和变换反应式(2)的化学平衡logPq =7.079 - 8308/T(K)(6)常数Kq随温度变化如图2、图3所示,从图中可以其中，Peq为CO2分压力，T为温度，如图4。从图看出水煤气反应在温度高于800"C时进行程度较中可以看出在流化床的典型运行温度850"C条件大，而在较低温度下反应进行程度很低，变换反应下，CO2的分压力为48kPa, 远高于典型燃烧与气则恰恰相反在温度低于400C条件下进行程度较化过程中CO2分压力，因此常压条件下碳酸化反应高。因此如何将这两个反应进行整合，选择最佳的进行程度很低，若要提高碳酸化反应速率，增加系运行条件是该技术的关键。统压力是有效的途径之-，为此引入碳酸化反应中采用化学热力学平衡方法对气化过程进行了CO2吸收效率与系统压力之间的关系式161模拟，表1为C/H2O/CaO气化系统在923K温度和Peq(1-vco,)Eco,.q=1-(7)3.0MPa压力条件下的模拟与试验结果的对比，co,(B -)CH20/CaO系统的模拟结果与Linl4)的其中,Fo为-吸此效宏、Paq为850C条件下Coal/H2O/CaO试验结果取得了良好吻合，验证了模的CCYH中国煤化工博48kPa, Pr为系拟结果的可靠性。以上模拟均以化学平衡态为基础统压CNMH C项，文中参考典型，进行，其中CO2的吸收效率对于气化过程具有举足煤热解值[4取12%，计算结果如图5所示。从图中轻重的作用，因此有必要对CO2的最佳吸收条件进可见2.0MPa以下时，CO2的吸收率随压力增加快94中国电机工程学报第25卷速增加，当压力高于2.0MPa以后CO2的吸收趋势平衡向左移动所致。产品气中H2含量较大的温度区逐渐趋于饱和(>80%)， 继续增加压力对CO2吸收间为 625~825'C，其含量均在73%以上。从总的气率的影响逐渐减弱。当气化炉的设计参数取850C，体产物摩尔数 曲线来看，随着温度的升高总的气体2.5MPa，在配比为C:H2O: Ca0=1:2:1条件下，经化产量不断增加， 在900C之后趋于稳定。气化炉的学平衡计算得产物气体组成为H2占74%，CO2 占最佳运行温度应该兼顾H2纯度与产量综合考虑。从4.5%，CO占11.3%，CH4 占10.1%.图中H2 含量曲线与总气体产物摩尔数曲线相交来PoyKkPa看，最佳温度应该在850C左右，在温度低于850C，或高于725C的条件下，随着温度的降低，H2含量有上升趋势，但单位时间产气量有所下降。当CO2分压力0叫温度高于850C时，CO、CO2 含量快速增加，不利于H2的制取以及后期的净化提纯。10100-6008001000 1200 Tirc+2.0图4 CO2 分压力随温度变化趋势Fig. 4 Equilibrium pressure of CO2 as a function ofco11.temperature60+ CO2直长.★气体产物的Ecousu1.0-20CO2吸收效率系数0.740012000.41图6气化炉不同运行温度下制氢气体产物组成(干燥)Fig. 6 Gas production component at different gasifiertemperaute Dry)0.14620 4.0一 60 8.0P/MPa .图5 CO2 吸收效率随压力变化趋势3.4压力对于制氢过程的影响fig. 5 CO2 capture eflciency versus pressure图7为气化炉在850C不同运行压力下反应产3.3温度对于制氢过程的影响物生成曲线( lmol C,2mol H2O,1mol CaO),从图中气化炉温度对于整个反应起着重要作用，温度可以看出，H2的绝对摩尔生成数量随压力升高呈下过低造成化学反应速率减慢，影响制氢产量，温度降趋势，而H2 摩尔百分含量由于气体产物中过高容易造成CaCO3的重新分解，引起CO2、COCO,CO2的下降而快速上升,并于4.0MPa左右趋于分压力的升高，降低氢气含量，增加后部提纯工艺饱和最高达76.3%。压力小于2.0MPa时，随压力升的难度。图6为气化炉在2.5MPa压力条件下运行高CaCO3生成量迅速增加，对应CO2、CO、CaO时，温度变化对于制氢过程的影响，计算过程中采数量快速下降;压力大于2.0MPa之后，随压力增用1mol的C, 2mol的H2O, lmol的CaO作为输入。加CaCO3、Co、CO2曲线变化逐渐趋于平缓，并于从图中可以看出随着温度的升高，CH4含量不断下4.0MPa左右趋于稳定，此时碳酸化反应已基本饱降，H2摩尔份额在725"C左右达到峰值81.7%，随和，该现象同图5中CO2吸收效率曲线具有相同趋着温度的继续升高，由于CaCO3分解造成CO2、CO势。继续增大压力对H2摩尔含量的提高作用不大,的大量产生使得H2份额大大下降。在725"C以下时，反而造成H2绝对摩尔数量的下降,同时持续增加的CO、CO2 含量均小于1%，CH4 为主要杂质气体;800C以后CO、CO2开始大量生成，并于900°C以CH4使H2摩尔百分含量在7.0MPa以后开始下降。后开始逐渐趋于饱和，该温度段对应于CaCO3的分运行中国煤化工资运行成本增加:解温度。温度继续升高以后，生成的CaCO3已基本压:TH.CNMHC度不够，影响Hh分解完全，随后CO含量的少量上升，CO2 含量的纯度，可见气化炉台适运行压力应在2.0~3.0MPa略微下降，归因于吸热的变换反应式(2)随温度升高之间。第12期王智化等:新型煤气化燃烧集成制氢系统的热力学研究51.6TCaO系统进行计算，按同样道理计算出CO、CO2、H摩尔分数74H2与C的比例引入产品气，最终产品气中H2含量.2-随压力变化如图8所示。从图中可以看出，不同煤种产氢浓度均随压力升高而呈上升趋势，并且于; 0.8]和3.0MPa以后逐渐趋于饱和,继续增加压力导致反应这0.4-(5)平衡向右移动，部分H2生成CH4而使H2含量有所下降。除0.1MPa以外,纯碳由于未引入CH4、[.56CO、CO2等杂质气体，具有最高的H2含量，最高.0 6.0 8.0 PMPa达76.3%。小龙潭煤具有最低的H2含量,原因是褐图7气化炉不同运行压力下反应产物Fig, 7 Reaction production at diferent gasifier pressure煤具有最高的CH/C比,挥发份引入的CH4含量最高，尤其是高压条件下甲烷水反应也基本上向生成3.5煤种的影响选用3种典型的煤种:小龙潭煤(褐煤)、淮南甲烷的方向进行，造成H2含量随压力升高进- -步下煤(烟煤)、晋城煤(无烟煤)来研究煤种对于制氢降。晋城煤与纯碳接近，淮南煤介于晋城煤与小龙过程的影响，煤质分析数据如表2所示。潭煤之间。引入[CH4]/[C]对不同煤种进行表征，由于不同本方案采用压力循环流化床锅炉，对于褐煤、煤种在不同热解温度、加热速率、气氛、粒径等条烟煤等煤种具有良好适应性能，对于反应性差的无件下挥发份析出数量、成份均存在较大差异，同时烟煤需要在今后的试验工作进行验证。因此，H2 的标准煤质分析过程中的加热温度、加热速率都与实产量随煤种变化的关系，应该从煤种含碳量与煤的际燃烧、气化条件存在较大差异,因此在这里假设:空隙结构、表面特性、以及成分组成等多方面进行假定不同煤种在热解过程中具有相似的挥发份组综合分析17-19]。成，取典型烟煤热解数据"4, H2占14.7%，CO占12.0%，CO2占 12.0%，CH4占50.5%。CH4/C计算. 纳碳公式定义为[CH4]=va_ YaH(Fc/12)(8)[C]ZYM;i 0.65.滩南煤*式中Vad 为煤的挥发份含量; Fc 为固定碳含量;小龙潭煤●●Y为煤热解挥发份各成分体积份额; M;为各成份分0.55子量。广20406.0~ 8.0 10.0压力MPa各煤种计算结果为:小龙潭煤0.47，淮南烟煤图8不同煤种气化产品气中H2含量随压力变化情况0.21，晋城煤0.04。按上述比例将CH4引入C/H2O/Fig. 8 H2 content by difterent coal versus pressure表2煤种煤质特性Tab.2 Characteristic of coals煤种工业分析1w%元素分析/(w%,dan)MsA.HuJu小龙潭煤8.0917.0839.0229.745.52.781.111.7915.94淮南煤0.629.6525.4544.2160.743.821.130.353.62晋城煤.5222.16 ,7.3270.00_68.983.021.090.433.803.6 H20/C摩尔比例的影响产量随H2O/C比例增加呈递增趋势,当H2O/C大于H2O/C摩尔比例直接牵涉到气化炉运行效率1.5之后中国煤化 仝量随H20/C比例问题，水蒸气加入量过大，会将大量不必要的水加增加迅TYH来看,当H20/C=热到特定的高温高压条件，降低系统效率，水蒸气1.5时,CNMHG一个突跃过程，量过小，影响反应的有效进行，图9为不同H2O/C并于H20/C=3时逐渐趋于饱和达到84%以上。随摩尔比对于制氢过程的影响。从图中可以看出H2H2产量与含量增加的同时,产品气中H2O含量也大96中国电机工程学报第25卷量增加，必将影响系统效率，这里对气化炉制氢效4结论率、气化效率分别进行计算。通过对煤气化近零排放系统中制氢过程的热3.08力学研究，得出如下主要结论:(1)以CaO为CO2受体法的煤气化技术，可以将气化过程与水煤气变换反应在同一一个反应器中完成，并且通过计算，该反应可以自维持运行，并宁1.06且有NH1123= - 64.9k/mol的热量放出。(2)通过CO2分压力与CO2吸收效率计算, .确定气化炉运行条件为850"C， 2.5MPa， 当H20/C图9气体产量与H含量(干燥)随H20/C比例变化[C]:[H2O]:[CaO]=1:2:1时，经化学平衡态计算得产Fig. 9 Gas production and H2 content (Dry) with different物气体组成为H2占74%,COr占4.5%,CO占11.3%,H2O/CCH4占10.1%。在温度低于850"C,高于725C时，当采用碳作为单一热源时，部分碳参与气化反随着温度的下降，H2含量有上升趋势，但产气量有应，部分未气化半焦燃烧热提供CaCO3分解，半焦所下降，当温度高于850'C时，CO、CO2增加较快，应能够提供足够热量分解一定量的CaCO,,使气化不利于 H2的制取。压力过高造成系统能耗增加，降炉中参与反应的碳与CaO满足化学当量比1.因为低系统效率，压力过低造成碳酸化反应进行程度不不同煤种含碳量、发热量不同，情况比较复杂，这够,影响H2纯度,合适的压力范围应取2.0-3.0MPa。里采用纯碳作为计算依据。碳的摩尔热值取.(3)以纯碳为原料时，气化炉中碳转化率为393.5kJ/mol, CaCO3 的分解热取178.1kJ/mol.经计0.69时半焦燃烧的热量可以满足CaCO3的分解，而算确定碳的转化率为0.688,即68.8%的C参与气化且当H2O/C在3.0~3.5之间时，气化效率达到79%反应，31.2%的 C用来燃烧分解CaCO3。根据碳的左右，制氢效率为65%左右，产品气中H2含量为转化率对气化炉制氢效率、气化效率进行计算，结85%左右。与烟煤、褐煤相比，无烟煤为原料时产果如图10所示。与图9对比,从图10中可以看出，品气中H2含量最高，接近于以纯碳为原料的工况，随H2O/C比例的增加，由于H2产量的增加使制氢而褐煤由于挥发份中CH4的含量多导致H2含量降效率、气化效率呈递增趋势,在3.0之前增加迅速，低。之后逐渐趋于平缓，3.0 时制氢效率为64.12%，在参考文献3.5时达到峰值64.97%，随后由于引入过量H2O的能量能耗大于H2产量的增加,造成制氢效率的重新Hydrogen as a fuel for DODI. Defence Horizons, 203,36(11); 1-11.下降，从制氢效率角度来看最佳的H2O/C应该控制2] 刘彦，周俊虎，方磊，等0/CO2气氛煤粉燃烧及固硫特性研究[小.在3.5左右，参考图9，此时H2含量达到85.1%,中国电机工程学报，2004,24(8); 24-228.同样气化效率在H2O/C= 3.5时达到峰值78.61%,实Liu Yan , Zhou Junbu , Fang Lei et al. A stody on coal combustion and际运行当中考虑到产品气的干燥功耗问题，比较理desulfurizaion carcteristics in atnosphere containing 0:/COt[N.Proceedings of the CSEE, 2004,24(8); 24-228.想的运行条件可以取为H2O/C=3~3.5.[3]高正阳， 阎维平,刘忠再燃过程再燃煤粉燃料N释放规律的试验气化效率研究[].中国电机工程学报，2004,24(8); 238-242.0Gao Zhengyang, Yan Weiping, Liu Zhong. Experimental investigationon fuel-n release characteritic of rebum fuel[J]. Proceedings of theso制氢效率CSEE, 2004,24(8): 238-242.谈30|4] 李建新，严建华，池涌,等.异重流化床垃圾与煤混烧重金属的排放特性[].中国电机工程学报，2003, 23(12);: 179-183.中国煤化工eary metals eissin from afYHCNMHGedings of the CSEE, 2003,图10 H2O/C 对制氢效率、气化效率的影响5] Ziock HJ, Lackner K S, Harrison D P. Zero emission coal power, aFig.10 H2 production eficiency and gasification fficiency atew concep(EB]. 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